Diodeneffekt in Josephson-Kontakten mit einem einzelnen magnetischen Atom

Nature Band 615, Seiten 628–633 (2023)Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Der Stromfluss in elektronischen Geräten kann asymmetrisch zur Vorspannungsrichtung sein, ein Phänomen, das der Nützlichkeit von Dioden1 zugrunde liegt und als nichtreziproker Ladungstransport2 bekannt ist. Das Versprechen einer verlustfreien Elektronik hat kürzlich die Suche nach supraleitenden Dioden angeregt, und nichtreziproke supraleitende Bauelemente wurden in verschiedenen nichtzentrosymmetrischen Systemen realisiert3,4,5,6,7,8,9,10. Hier untersuchen wir die ultimativen Grenzen der Miniaturisierung, indem wir Pb-Pb-Josephson-Kontakte im atomaren Maßstab in einem Rastertunnelmikroskop erzeugen. Unberührte Verbindungen, die durch ein einzelnes Pb-Atom stabilisiert werden, zeigen hysteretisches Verhalten, was die hohe Qualität der Verbindungen bestätigt, aber keine Asymmetrie zwischen den Vorspannungsrichtungen. Beim Einführen eines einzelnen magnetischen Atoms in die Verbindungsstelle entstehen nichtreziproke Superströme, wobei die bevorzugte Richtung von der Atomart abhängt. Mithilfe theoretischer Modellierung verfolgen wir die Nichtreziprozität von Quasiteilchenströmen, die durch asymmetrische Elektron-Loch-Yu-Shiba-Rusinov-Zustände innerhalb der supraleitenden Energielücke fließen, und identifizieren einen neuen Mechanismus für das Diodenverhalten in Josephson-Übergängen. Unsere Ergebnisse eröffnen neue Möglichkeiten für die Herstellung von Josephson-Dioden im atomaren Maßstab und die Abstimmung ihrer Eigenschaften durch Manipulation einzelner Atome.

Seit der Erfindung der Halbleiter-pn-Übergänge sind in Richtung der angelegten Vorspannung asymmetrische Ströme von zentraler Bedeutung für die Entwicklung elektronischer Geräte1. Bei pn-Übergängen ergibt sich ein nichtreziproker Ladungstransport aus der Bandfehlausrichtung an der Grenzfläche, die die Inversionssymmetrie unterbricht. In Abwesenheit abrupter Materialgrenzflächen tritt ein nichtreziproker Ladungstransport normalerweise dann auf, wenn eine gebrochene Inversionssymmetrie (z. B. durch ein elektrisches Feld oder den Rashba-Effekt) mit einer gebrochenen Zeitumkehrsymmetrie (z. B. durch ein angelegtes Magnetfeld) einhergeht. 2. Wenn der Strom senkrecht zu gekreuzten elektrischen und magnetischen Feldern fließt, hängt seine Größe von der Richtung ab, ein Phänomen, das als magnetochiraler Effekt11 bekannt ist.

Der nichtreziproke Ladungstransport ist für supraleitende Geräte besonders attraktiv. Sie können in einer Richtung einen verlustfreien Superstrom erzeugen, während die umgekehrte Richtung ohmsch ist, was im Wesentlichen unbegrenzte Widerstandsverhältnisse ermöglicht. Diodenverhalten wurde kürzlich in nichtzentrosymmetrischen niederdimensionalen Supraleitern3,4,9 sowie in Stapeln verschiedener Supraleiter5, die die Inversionssymmetrie brechen, realisiert, wobei der starke magnetochirale Effekt genutzt wird, wenn Spin-Bahn-Kopplung und supraleitende Lücke von Bedeutung sind vergleichbare Größenordnung. Die Notwendigkeit eines die Zeitumkehr unterbrechenden externen Magnetfelds kann durch den Einbau magnetischer Zwischenschichten vermieden werden12.

Josephson-Übergänge bieten eine alternative Plattform für diodenähnliches Verhalten in Supraleitern, bieten weitere Abstimmbarkeit und können möglicherweise mit supraleitenden Qubits verbunden werden. Obwohl zwei oder mehr Josephson-Kontakte, die zu supraleitenden Quanteninterferenzgeräten (auch bekannt als SQUIDS) kombiniert sind, seit langem als Verstärker und Gleichrichter vorgeschlagen werden13,14, wurde bei Experimenten an einzelnen Josephson-Kontakten erst kürzlich ein nichtreziprokes Verhalten beobachtet. Baumgartner et al.6 verwendeten ein näherungsgekoppeltes zweidimensionales Elektronengas mit starker Spin-Bahn-Wechselwirkung, Pal et al.7 beobachteten diodenartiges Verhalten in supraleitenden Übergängen in der Nähe eines topologischen Halbmetalls und Diez-Merida et al.8 in verdrehtes Doppelschicht-Graphen. Obwohl diese Geräte externe Magnetfelder benötigten, um den Diodeneffekt zu induzieren, demonstrierten Wu et al.10 eine Gleichrichtung in einem NbSe2/Nb3Br8/NbSe2-Übergang ohne Magnetfelder 15.

Hier berichten wir, dass das Einfügen eines einzelnen Atoms ein diodenähnliches Verhalten in Josephson-Kontakten hervorrufen kann, die mithilfe eines Rastertunnelmikroskops (STM) implementiert wurden. Die Josephson-Kopplung mit und ohne Adatome wird seit langem unter Verwendung von STMs mit supraleitenden Spitzen untersucht, wobei der Schwerpunkt auf der Spektroskopie von Tunnelprozessen und Anregungen16,17,18, Paardichtewellen19, Phasendiffusion20, photonenunterstütztem Tunneln21,22,23 und Josephson-Spektroskopie24,25 liegt und 0–π-Übergänge26. Obwohl sich frühere Arbeiten zu Einzelatomübergängen auf spannungsvorgespannte Übergänge konzentrierten, erfordern Diodeneffekte stromvorgespannte Messungen. Wir realisieren stromvorgespannte Josephson-Kontakte und finden diodenähnliches Verhalten bei Einbeziehung eines einzelnen magnetischen Atoms. Wir zeigen, dass Größe und Vorzeichen des Diodeneffekts durch die Wahl der Atomspezies eingestellt werden können. Dies macht unsere Einzelatom-Josephson-Dioden zu einer vielversprechenden Plattform für Studien zu supraleitenden Dioden, insbesondere in Kombination mit der Einzelatommanipulation, um die Atome zu Nanostrukturen zusammenzufügen.

Wir zeigen auch, dass die Nichtreziprozität unserer Josephson-Kontakte im atomaren Maßstab auf einen neuen Mechanismus zurückzuführen ist. Die stromvorgespannten Übergänge zeigen eine hysteretische Spannungsreaktion27,28,29,30, wobei der Schaltstrom (Isw) – der den Übergang vom verlustfreien zum ohmschen Übergangsverhalten bei Erhöhung der Stromvorspannung markiert – gut vom Rückfangstrom (Ire) getrennt ist – Markierung des umgekehrten Übergangs beim Reduzieren des Stroms. Wir finden eine dominante Nicht-Reziprozität im Retrapping-Strom, während alle vorherigen Experimente an hysteretischen Josephson-Kontakten eine dominante Nicht-Reziprozität im Schaltstrom fanden. Wir erklären dies durch einen neuen Mechanismus der Nichtreziprozität, der das Ergebnis einer asymmetrischen Quasiteilchendämpfung ist und kein Aufbrechen der Zeitumkehrsymmetrie durch ein angelegtes Magnetfeld erfordert. Demgegenüber stehen starke Asymmetrien im Schaltstrom, die aus asymmetrischen Strom-Phasen-Beziehungen resultieren.

Abbildung 1a zeigt eine Skizze unseres Versuchsaufbaus. Der Josephson-Kontakt wird zwischen der supraleitenden Pb-Spitze eines STM und einem atomar sauberen supraleitenden Pb(111)-Kristall mit einzelnen Pb-, Cr- und Mn-Atomen auf seiner Oberfläche gebildet (siehe STM-Bild in Abb. 1a). Wenn wir uns mit der Spitze diesen Atomen nähern, können wir den Einfluss einzelner Atome auf ansonsten identische Josephson-Kontakte untersuchen. Um diese Josephson-Übergänge auf atomarer Ebene zu etablieren, bewegen wir die STM-Spitze mit einer Vorspannung weit außerhalb der supraleitenden Lücke an die Oberfläche, bis eine Übergangsleitfähigkeit im Normalzustand von 50 μS in der Größenordnung des Leitfähigkeitsquantums, aber kleiner als diese ist erreicht. Anschließend fügen wir einen großen Widerstand (1 MΩ) in Reihe mit dem Übergang ein, sodass wir die Stromvorspannung des Übergangs effektiv steuern können.

a, Skizze eines STM-basierten Josephson-Kontakts mit einem einzelnen Atom. Einschub: STM-Topographie einer Pb(111)-Oberfläche mit einzelnen Pb-, Mn- und Cr-Adatomen (farbige Kreise); Scanparameter: 50 mV, 50 pA. Maßstabsbalken, 3 nm. b–d, V–I-Kurven von stromvorgespannten Pb-Pb-Übergängen einschließlich eines Pb- (b), Cr- (c) und Mn-Atoms (d), gemessen bei einer Leitfähigkeit im Normalzustand von GN = 50 μS. Die Sweep-Richtungen werden durch schwarze Pfeile und Umschalt- und Retrapping-Ereignisse durch blaue bzw. grüne Punkte angezeigt. Die Steigung bei kleinen Strömen (Kehrwert der Phasendiffusionsleitfähigkeit GPD) ist durch eine gelbe gestrichelte Linie markiert.

Wir konzentrieren uns zunächst auf Verbindungen, die durch ein einzelnes Pb-Atom stabilisiert werden (Abb. 1b). Wenn wir den Vorspannungsstrom von großen positiven Strömen reduzieren, beobachten wir eine starke Verringerung des Spannungsabfalls am Übergang beim Retrapping-Strom (Ire ≈ 1,2 nA). Dies markiert den Übergang vom Widerstandsverhalten, das durch Quasiteilchen-Tunneln (dissipativer Zweig) dominiert wird, zum nahezu dissipationsfreien Niederspannungszustand, der durch Cooper-Paar-Tunneln dominiert wird. Bei weiterer Reduzierung und schließlich Umkehrung der Stromvorspannung auf negative Werte geht der Übergang beim Schaltstrom (Isw ≈ −5,6 nA) abrupt zurück in den dissipativen Zweig. Bei Umkehrung der Durchlaufrichtung des Stroms weist das V-I-Verhalten eine erhebliche Hysterese auf, bei unberührten Pb-Pb-Übergängen sind die Größen der Schalt- und Rückfangströme jedoch unabhängig von der Vorspannungsrichtung (Abb. 1b).

Die Josephson-Kontakte zeigen ein qualitativ unterschiedliches Verhalten, wenn das Pb-Atom durch ein einzelnes Cr- oder Mn-Atom ersetzt wird (Abb. 1c, d). Durch den Einbau eines einzelnen Magnetatoms in die Verbindung wird der Schaltstrom im Vergleich zu den reinen Pb-Verbindungen erheblich reduziert. Dies steht im Einklang mit einer Verringerung des Josephson-Peaks bei spannungsabhängigen Messungen an magnetischen Atomen24,25,26. Bemerkenswerterweise beobachten wir, dass der Retrapping-Strom und in viel geringerem Maße der Schaltstrom jetzt von der Richtung der Stromvorspannung abhängt, sodass der Einbau eines einzelnen magnetischen Atoms den Übergang nichtreziprok macht. Das Verhalten unserer Übergänge im atomaren Maßstab unterscheidet sich qualitativ von Beobachtungen der Nichtreziprozität bei Übergängen im größeren Maßstab. Obwohl wir die vorherrschende Asymmetrie im Retrapping-Strom beobachten, refs. 7,10 finden ein stärkeres nichtreziprokes Verhalten der Schaltströme.

Als nächstes vergleichen wir direkt die Schalt- und Retrapping-Ströme für beide Vorspannungsrichtungen über einen Bereich von Übergangsleitfähigkeiten (Abb. 2a, b). Unter Berücksichtigung der statistischen Natur der Schalt- und Wiedereinfangprozesse mittelt jeder Datenpunkt den Schalt- oder Wiedereinfangstrom über 100 Stromdurchläufe (vollständige Histogramme finden Sie in den erweiterten Daten Abb. 2–4). Wir quantifizieren die Übergangsleitfähigkeit anhand der (inversen) Steigung der V-I-Kurven im Niederspannungsbereich (vergleiche Abb. 1b – d), die wir aus unten erläuterten Gründen als Phasendiffusionsleitfähigkeit GPD bezeichnen. Wir stellen fest, dass die Rückfangströme nicht nur von der Vorspannungsrichtung, sondern auch von der jeweiligen Art des magnetischen Atoms abhängen. Für Cr-Atome ist der Retrapping-Strom bei positiver Vorspannung (Ire,+) viel größer als bei negativer Vorspannung (Ire,−). Bei Mn-Atomen ist die Situation genau umgekehrt. Dies wird in Abb. 2c weiter veranschaulicht, die die Asymmetrie ΔIre = |Ire,+| zeigt − |Ire,−| im Retrapping-Strom als Funktion von GPD. Darüber hinaus besteht eine deutlich schwächere Asymmetrie des Schaltstroms (siehe auch Histogramme in Extended Data Abb. 1).

a,b, Absolutwerte der Retrapping- und Schaltströme, wie aus den V-I-Kurven für Cr-Übergänge (a) und Mn-Übergänge (b) extrahiert. Jeder Datenpunkt bildet den Durchschnitt von über 100 Durchläufen, die während längerer Messreihen aufgezeichnet wurden, die bei Leitfähigkeiten im Normalzustand zwischen 25 μS und 50 μS (a) und 20 μS und 50 μS (b) bei 10 mV begonnen wurden. Fehlerbalken geben die Standardabweichung der Durchschnittswerte an. Obwohl das piezoelektrische Kriechen den GPD (bestimmt für jeden einzelnen Sweep) langsam ändert, bleibt der GPD für die Sweeps, die in einen einzelnen Datenpunkt eintreten, im Wesentlichen konstant (Einzelheiten siehe Methoden). Positive/negative Stromvorspannung wird durch dunkle/helle Farben angezeigt und als Cr+/Cr− und Mn+/Mn− gekennzeichnet. Die Panels umfassen Daten aus mehreren Messzeitpunkten mit unterschiedlichen Proben und Tipps, um die Robustheit des Effekts, abgesehen von kleinen Variationen in den Rauscheigenschaften, hervorzuheben. c, Asymmetrie ΔIre = |Ire,+| − |Ire,−| des Retrapping-Stroms für Einzelatom-Cr-, Mn- und Pb-Übergänge. Pb-Übergänge weisen symmetrische Retrapping-Ströme auf, wohingegen Cr- und Mn-Atome Nichtreziprozitäten mit entgegengesetztem Vorzeichen aufweisen.

Die Dynamik des hysteretischen Übergangs kann im Modell eines widerstands- und kapazitiv überbrückten Josephson-Übergangs (RCSJ) beschrieben werden. In diesem Modell27,28,29,30 teilt sich der an den Übergang angelegte Vorstrom Ibias in einen kapazitiven Strom \({I}_{{\rm{c}}}=C\dot{V}\) und einen dissipativen Strom auf Strom Id und das damit verbundene Nyquist-Rauschen δI sowie der Suprastrom Is(φ). Unter Verwendung der Josephson-Beziehung \(V=\hbar \dot{\phi }/2e\) für die Spannung V am Übergang und unter der Annahme einer ohmschen Verlustleistung, Id = V/R, kann die supraleitende Phasendifferenz φ am Übergang beschrieben werden als ein Brownsches Teilchen, das sich in einem geneigten Waschbrettpotential bewegt (Abb. 3e),

Das geneigte Waschbrettpotential setzt das Brownsche Teilchen einer konstanten Kraft aus, die mit dem Vorspannungsstrom Ibias verbunden ist, sowie einer periodischen Kraft, die aus der Strom-Phasen-Beziehung Is(φ) des Übergangs herrührt. Wir stellen fest, dass die Übergänge bei unserer Messtemperatur von 1,3 K durch die klassische Phasendynamik ausreichend modelliert werden.

a,b, Spannungsabhängige Differenzleitfähigkeitsspektren von Cr (a) und Mn (b) bei einer Leitfähigkeit im Normalzustand von GN = 0,125 μS. (Leitfähigkeit eingestellt auf 500 pA, 4 mV, Lock-in-Modulation Vrms = 15 μV). Die supraleitende Energielücke der Spitze (Δ) ist durch gestrichelte Linien markiert. Referenzspektren von Pb sind grau dargestellt. YSR-Zustände werden als α, β und γ bezeichnet. Die YSR-Zustände sind energiesymmetrisch um etwa null Vorspannung, aber aufgrund der Elektron-Loch-Asymmetrie asymmetrisch in der Intensität. c,d, dI/dV-Spektren der gleichen Atome wie in a und b, gemessen bei GN = 50 μS. (Leitfähigkeit eingestellt auf 500 nA, 10 mV, Lock-in-Modulation Vrms = 15 μV). Diese Spektren zeigen einen Null-Bias-Josephson-Peak sowie mehrere Andreev-Reflexe mit und ohne anregende YSR-Zustände. Aufgrund der Elektron-Loch-Asymmetrie der YSR-Zustände weisen die Spektren Intensitäten auf, die deutlich asymmetrisch um Nullvorspannung sind. e, Skizze des Waschbrettpotentials (blaue Linie) und der Reibung (Rauheit des grauen Hintergrunds), die die Dynamik eines stromvorgespannten Josephson-Kontakts steuern, dargestellt durch ein Phasenteilchen (schwarze Kugeln). Das Phasenteilchen kann in einem Minimum gefangen sein, das durch die Josephson-Energie EJ und die Plasmafrequenz ωp gekennzeichnet ist (gefangener Zustand) oder auf dem Waschbrettpotential nach unten gleiten (laufender Zustand). Nichtreziprokes Verhalten entsteht durch Reibung, die von der Richtung der Vorspannung abhängt, wie durch die unterschiedlichen grauen Texturen angezeigt. f, Strom-Spannungs-Kennlinien von spannungsvorgespannten Mn- und Cr-Josephson-Übergängen für positive (+)/negative (−) Spannungen bei GN = 50 μS. Die Cr-Übergänge zeigen bei positiver Vorspannung eine größere Stromstärke als bei negativer Vorspannung. Bei Mn-Übergängen ist die Situation umgekehrt.

Betrachtet man zunächst die unberührten Pb-Übergänge, so zeigt sich das hysteretische Verhalten wie folgt. Bei kleinen Vorspannungsströmen bleibt die Phase in einem Minimum des geneigten Waschbrettpotentials gefangen, was einem Suprastromfluss entspricht. Durch Erhöhen des Vorstroms wird das Waschbrettpotential gekippt und die Potentialbarriere für die Aktivierung des Phasenteilchens aus dem Minimum abgesenkt. Sobald das Phasenteilchen entweicht, geht es in eine laufende Lösung über, was mit einem Spannungsabfall an der Verbindungsstelle (Schaltstrom) verbunden ist. Umgekehrt führt die Trägheit dazu, dass sich die Phasenteilchen beim Reduzieren des Vorspannungsstroms nur bei einem kleineren Strom auf ein Minimum zurückziehen, bei dem die Reibung die aufgrund der Neigung des Waschbrettpotentials gewonnene Energie ausgleicht (Rückfangstrom). In unseren Verbindungen erfolgt das Schalten lange bevor der Vorspannungsstrom den kritischen Strom Ic erreicht (geschätzt auf 107 nA basierend auf der Ambegaokar-Baratoff-Formel31), bei dem das geneigte Waschbrettpotential seine Minima verliert, was auf die Bedeutung des Nyquist-Rauschens δI hinweist. Wir stellen fest, dass wir auch im nominell eingesperrten Zustand bei kleinem Vorstrom einen kleinen Spannungsabfall beobachten. Dieses Verhalten ist für kleine Übergänge bekannt und eine gut verstandene Folge der frequenzabhängigen Dämpfung30, die zu einer Restphasendiffusion und der Null-Vorspannungs-Leitfähigkeit GPD führt (siehe auch Methoden).

Obwohl dieses grundlegende RCSJ-Modell reziproke Dynamik vorhersagt, sind mehrere Erweiterungen bekannt, die nichtreziprokes Verhalten unterstützen. Diodenartiges Verhalten kann auf eine asymmetrische Strom-Phasen-Beziehung6,7,32,33,34,35,36 oder nichtlineare Korrekturen des mit der Quantenkapazität verbundenen kapazitiven Termes37 zurückzuführen sein. Eine asymmetrische Strom-Phasen-Beziehung impliziert einen nichtreziproken Schaltstrom, was nicht mit unseren Beobachtungen übereinstimmt. Nichtlineare Korrekturen des kapazitiven Termes induzieren asymmetrische Retrapping-Ströme. Dies erfordert jedoch einen Übergang mit stark asymmetrischen Ladungsträgerdichten auf beiden Seiten, ein Merkmal, das bei unseren Pb-Pb-Übergängen nicht vorhanden ist.

Die Nichtreziprozität des Retrapping-Stroms, die gleichzeitig mit weniger asymmetrischen Schaltströmen besteht, lässt stattdessen darauf schließen, dass die Nichtreziprozität auf die Dämpfungseigenschaften des Übergangs zurückzuführen ist. Mikroskopisch gesehen erklärt der dissipative Strom Id den Quasiteilchenstrom, der parallel zum Suprastrom fließt, sowie die Dissipation in die elektromagnetische Umgebung. Obwohl letzterer voraussichtlich unabhängig von der Vorspannungsrichtung ist, kann der Quasiteilchenstrom nicht reziprok sein.

Die Asymmetrie des Quasiteilchenstroms ist durch spannungsvorgespannte Messungen mit einer supraleitenden Spitze an denselben Übergängen direkt zugänglich. Abbildung 3a,b zeigt Tunnelspektren an Cr- und Mn-Atomen bei kleiner Übergangsleitfähigkeit (0,125 μS) und zeigt starke Sublückenresonanzen der Differenzleitfähigkeit dI/dV (und damit des Stroms). Neben den Kohärenzpeaks bei (2,72 ± 0,05) mV lösen wir drei Paare von Leitfähigkeitspeaks auf, die mit (α, β, γ) gekennzeichnet sind und die wir mit Yu-Shiba-Rusinov-Zuständen (YSR)38 innerhalb der supraleitenden Energielücke identifizieren Δ. Spitzen treten bei Spannungen e|V| auf < Δ stammen aus denselben Zuständen, allerdings untersucht durch thermisch angeregte Quasiteilchen39. Obwohl die YSR-Resonanzen energetisch symmetrisch auftreten müssen, müssen sie keine symmetrischen Intensitäten aufweisen38,40,41. Wir beobachten, dass diese Asymmetrie besonders ausgeprägt für den tiefsten (α) YSR-Zustand von Mn ist. Im Vergleich dazu weist Cr schwächere, aber immer noch gut aufgelöste Asymmetrien der YSR-Zustandsintensitäten auf. Bemerkenswerterweise gibt es keine Asymmetrie in den entsprechenden dI/dV-Spuren für den auf einem Pb-Atom stabilisierten Übergang (siehe graue Spuren in Abb. 3a, b).

Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass die mit den YSR-Resonanzen verbundene asymmetrische Sublückenleitfähigkeit eine natürliche Ursache für das beobachtete nichtreziproke Verhalten ist. Die Spektren in Abb. 3a, b wurden jedoch im schwachen Tunnelbereich aufgenommen, in dem die YSR-Resonanzen gut aufgelöst sind und daher für den Josephson-Kontaktbereich bei stärkerem Tunneleffekt nicht von unmittelbarer Relevanz sind. Abbildung 3c,d zeigt dI/dV-Spektren bei Übergangsleitfähigkeiten, die dem Josephson-Übergangsregime entsprechen. Bei den unberührten Pb-Übergängen ermöglicht die größere Übergangsleitfähigkeit weitere Transportprozesse innerhalb der Lücke aufgrund des Cooper-Paar-Tunnelns bei einer Vorspannung von Null (Josephson-Peak) und mehreren Andreev-Reflexionen oberhalb der Schwellenspannungen von eV = 2Δ/n mit n = 2, 3 … (Abb. 3c,d, graue Spuren). In Übereinstimmung mit dem Fall des schwachen Tunnelns bleiben die dI/dV-Spuren von unberührten Pb-Übergängen unabhängig von der Vorspannungsrichtung bei hoher Übergangsleitfähigkeit.

Für die Cr- und Mn-Übergänge bei höherer Übergangsleitfähigkeit beobachten wir eine noch reichere Struktur im Spalt mit Intensitäten, die in den Vorspannungsrichtungen deutlich asymmetrisch sind. Wir führen die zusätzlichen Merkmale auf mehrere Andreev-Prozesse zurück, die einen YSR-Energiezustand ε anregen, sowie auf Quasiteilchen in den Elektroden. Diese Prozesse haben Schwellenenergien von eV = (Δ + ε)/n (Lit. 24,42) und spiegeln die Asymmetrie der zugrunde liegenden YSR-Zustände wider. Die resultierende Asymmetrie im Teillückenstrom ist in Abb. 3f dargestellt. Bemerkenswert ist, dass der Quasiteilchenstrom für Cr bei positiven Vorspannungen größer ist. Da ein größerer Quasiteilchenstrom eine stärkere Dissipation impliziert, steht dies im Einklang mit dem größeren Retrapping-Strom für diese Vorspannungsrichtung des stromvorgespannten Josephson-Übergangs. Für Mn ist die Situation gerade umgekehrt, was wiederum mit der Asymmetrie des Retrapping-Stroms im Einklang steht.

Um weiter zu bestätigen, dass ein asymmetrischer Quasiteilchenstrom ein nichtreziprokes Verhalten von Josephson-Kontakten induzieren kann, führen wir numerische Simulationen für ein erweitertes RCSJ-Modell durch30. Wir berücksichtigen die frequenzabhängige Dämpfung, berücksichtigen ein nichtlineares und asymmetrisches dissipatives Id(V) und berücksichtigen das mit der Dämpfung verbundene Johnson-Nyquist-Rauschen. Um den Effekt der asymmetrischen Dämpfung zu isolieren, extrahieren wir Id(V) basierend auf den experimentellen Daten in Abb. 3f für die Pb-, Cr- und Mn-Übergänge, verwenden aber ansonsten identische Modellparameter (Einzelheiten siehe Methoden). Abbildung 4 zeigt repräsentative V-I-Spuren, die für Pb symmetrisch sind, aber asymmetrische Retrapping-Ströme für Cr und Mn aufweisen. Die Asymmetrien reproduzieren deutlich das im Experiment gefundene Vorzeichen (vgl. Abb. 1b–d). In Übereinstimmung mit dem Experiment reproduzieren unsere Simulationen auch eine schwache Asymmetrie im Schaltstrom. (Die Asymmetrie des Schaltstroms in Abb. 4 wird von statistischen Schwankungen dominiert. Die in Methoden gezeigten vollständigen Schaltstromhistogramme weisen nur eine viel schwächere Asymmetrie auf.) Abschließend kommentieren wir die Symmetriebedingungen für Nichtreziprozität, die aus der Quasiteilchendämpfung resultieren . Die Inversionssymmetrie wird explizit durch Einzelatomverbindungen gebrochen, bei denen das Adatom an einer der Elektroden befestigt ist. Gleichzeitig ist der Übergang zeitumkehrsymmetrisch, da der Spin des magnetischen Moleküls ohne äußeres Magnetfeld unpolarisiert bleibt. Stattdessen sind die asymmetrischen Gewichte der YSR-Resonanzen und damit die Nichtreziprozität eine Folge der gebrochenen Teilchen-Loch-Symmetrie (siehe auch Methoden).

Simulierte hysteretische V-I-Kurven basierend auf dem erweiterten RCSJ-Modell, die sowohl asymmetrische als auch frequenzabhängige Reibung berücksichtigen. Spuren für Pb (grau), Cr (blau) und Mn (rot) verwenden den nicht-ohmschen Quasiteilchenstrom Id (V), wie er aus den entsprechenden experimentellen Daten in Abb. 3c, d extrahiert wurde, als Eingabe. Alle anderen Modellparameter (siehe Methoden) sind identisch, um den Effekt der asymmetrischen Reibung hervorzuheben. Einschub, |V|−|I| Spuren über einen kleineren Bereich von Bias-Strömen unter Verwendung derselben Daten wie im Hauptfeld, um die Asymmetrie hervorzuheben, wobei nur die Retrapping-Ströme angezeigt werden. Durchgezogene (gestrichelte) Linien entsprechen einer positiven (negativen) Stromvorspannung, mit Farbcodierung wie im Hauptfeld.

Die Entwicklung von Geräteanwendungen für Josephson-Dioden erfordert ein gründliches Verständnis der Mechanismen, die ihrer Nichtreziprozität zugrunde liegen. Durch die Untersuchung der Grenzen der Miniaturisierung haben wir Josephson-Dioden geschaffen und untersucht, deren Asymmetrie durch die Anwesenheit eines einzelnen magnetischen Atoms innerhalb des Kontakts induziert wird. Die Einzelatombeschaffenheit unserer Verbindungen ermöglicht ein umfassendes Verständnis der beobachteten Nichtreziprozität, und wir stellen fest, dass sich ihr Ursprung qualitativ von dem unterscheidet, der den Beobachtungen in größeren Geräten zugrunde liegt. Wir führen die Nichtreziprozität unserer Verbindungen auf die Dissipation zurück, die durch parallel zum Suprastrom fließende Quasiteilchenströme induziert wird. In Gegenwart magnetischer Atome kann der Quasiteilchenstrom mithilfe von YSR-Unterlückenresonanzen fließen, die in Vorspannungsrichtung asymmetrisch werden, wenn die Teilchen-Loch-Symmetrie gebrochen wird. An den relevanten Übergangsleitfähigkeiten beinhaltet der Quasiteilchenstrom nicht nur direktes Tunneln einzelner Elektronen in die YSR-Zustände, sondern auch mehrere Andreev-Reflexionen, die die Unterlückenzustände anregen und dadurch zur Asymmetrie des Quasiteilchenstroms beitragen.

Unsere Josephson-Kontakte im atomaren Maßstab bieten eine hervorragende Flexibilität für die Abstimmung des nichtreziproken Verhaltens. Wir haben bereits gezeigt, dass die Größe der Asymmetrie über die Leitfähigkeit des Übergangs eingestellt werden kann und dass das Vorzeichen der Asymmetrie von der in den Übergang eingefügten Atomart abhängt. Durch die Kombination von Josephson-Kontakten im atomaren Maßstab mit der Manipulation einzelner Atome ergeben sich erhebliche Möglichkeiten. Es wird erwartet, dass die Asymmetrie stark von der Adsorptionsstelle des magnetischen Atoms abhängt und durch die Bildung atomarer Anordnungen von unten nach oben manipuliert werden kann. Somit ebnen unsere Ergebnisse den Weg für die Entwicklung von Josephson-Dioden mit einem hohen Maß an funktionaler Flexibilität.

Der Pb(111)-Kristall wurde durch mehrere Zyklen von Ne+-Sputtern und anschließendem Tempern unter Ultrahochvakuumbedingungen gereinigt. Mithilfe eines Elektronenstrahlverdampfers wurden magnetische Adatome (Chrom und Mangan) auf dem sauberen, bei 30 K gehaltenen Substrat abgeschieden. Die so vorbereitete Probe wurde dann in einem CreaTec STM bei 1,3 K untersucht. Die Wolframspitze wurde mit einer ausreichend dicken Schicht beschichtet Schicht aus Pb durch Eintauchen in die Kristalloberfläche, bis eine vollständige supraleitende Lücke beobachtet wird (ΔSpitze = ΔProbe). Differentialleitfähigkeitsspektren bei großem Übergangswiderstand zeigen die Qualität des Supraleiter-Supraleiter-Übergangs durch einen supraleitenden Spalt der Größe 2Δtip + 2Δsample = 4Δ um das Fermi-Niveau, flankiert von einem Paar Kohärenzpeaks (graue Spektren in Abb. 3a, b). .

Da die Josephson-Spektroskopie bei Übergangsleitfähigkeiten von 20 μS oder höher durchgeführt wird, ist eine außergewöhnliche Spitzenstabilität erforderlich, um den bei diesen Leitfähigkeiten wirkenden Kräften standzuhalten. Zur Verbesserung der Stabilität und Schärfe der Spitze werden kleinere Vertiefungen angebracht. Einzelne Pb-Atome von der Spitze wurden durch kontrollierte Annäherung an die flache Oberfläche abgeschieden. Anschließend wurden Messungen an einzelnen Pb-, Cr- oder Mn-Adatomen auf der Pb(111)-Oberfläche durchgeführt. Die Cr- und Mn-Atome wurden durch Vorschieben mit der STM-Spitze38 aus der ursprünglichen Adsorptionsstelle herausgezogen.

Die Josephson-Spektroskopie wurde durchgeführt, indem der Stromsollwert bei einer konstanten Vorspannung von 10 mV erhöht wurde, bis die gewünschte Übergangsleitfähigkeit erreicht war. Nach der Spitzenstabilisierung wurde ein großer Serienwiderstand Rseries = 1 MΩ in die Vorspannungsleitung eingeführt. Dieser Widerstand ist im Vergleich zu den Übergangswiderständen ausreichend groß, so dass der Übergang effektiv stromvorgespannt ist. Anschließend wurde eine stromvorgespannte Josephson-Spektroskopie durchgeführt, indem die Stromvorspannung mit einer Rate von 100 nA s−1 bis 320 nA s−1 zwischen positiven und negativen Werten hin und her bewegt wurde. Datensätze mit derselben Spitze wurden mit derselben Rampenrate aufgezeichnet, um magnetische und nichtmagnetische (Pb) Adatome direkt zu vergleichen. Kleine Schwankungen der Rampenrate führen nicht zu nennenswerten Änderungen des Schalt- und Wiedereinfangstroms. Dies steht im Einklang mit ihrer logarithmischen Abhängigkeit von der Rampenrate. Ein positiver Strom entspricht dem Tunneln von Elektronen von der Spitze zur Probe. Zur statistischen Analyse führen wir zwischen 500 und 2.000 Sweeps in jede Richtung durch. Das STM-Feedback wurde während der Messung ausgeschaltet.

Wir haben die Daten mit einem speziellen Python-Programm analysiert. Schalt- und Wiedereinfangereignisse wurden durch Ableitung der einzelnen V-I-Kurven extrahiert, die zuvor durch eine Standard-Gauß-Routine geglättet wurden. Wir haben GPD auch aus der Steigung der V-I-Kurve im gefangenen Zustand bestimmt. Bei der Analyse der Daten berücksichtigen wir mehrere instrumentelle Effekte. (1) Ein langsames Kriechen der piezoelektrischen Elemente führt dazu, dass die Spitze zur Oberfläche driftet, wodurch sich die Leitfähigkeit des Übergangs effektiv ändert. Wir überwachen kontinuierlich den GPD, um den Übergang zu charakterisieren und alle Schalt- und Rückfangströme im Vergleich zum GPD aufzuzeichnen. (2) Der bei den Josephson-Messungen verwendete Differenzverstärker führt zu einem sich langsam verschiebenden Spannungsoffset, den wir von den einzelnen V-I-Kurven subtrahieren. (3) Die Spannungs-/Stromquelle weist einen kleinen Offset auf. Aus diesem Grund korrigieren wir den gesamten Datensatz, einschließlich der an den magnetischen Adatomen gemessenen Daten, um den mittleren Versatz für alle aufgezeichneten Daten am unberührten Pb-Pb-Übergang unter identischen Messbedingungen, d. h. identischer Spitze und identischer Spitzenpositionen. (4) Bei hohen Übergangsleitwerten wird der Spannungsabfall am Serienwiderstand des externen Stromkreises bei spannungsvorgespannten Messungen nicht vernachlässigbar. Wir korrigieren dies, indem wir die Spannung auf die supraleitende Lückengröße des Pb-Pb-Übergangs kalibrieren.

Wie im Haupttext beschrieben, erzeugen wir einen Josephson-Kontakt, indem wir die STM-Spitze mit einer Vorspannung (10 mV) weit über der supraleitenden Energielücke an die Oberfläche bewegen, bis die gewünschte Leitfähigkeit des Übergangs im Normalzustand (einige zehn μS) erreicht ist erreicht. Wir spannen die Verbindungsstelle effektiv mit Strom vor, indem wir einen großen Reihenwiderstand (Rseries = 1 MΩ) in die Vorspannungsleitung einfügen und den Strom (einige nA) in beide Richtungen leiten. Der Übergang vom ohmschen in den niederohmigen Zustand (Ire) wird als plötzlicher Spannungsabfall gesehen, wohingegen der Wechsel vom verlustarmen in den dissipativen Zweig (Isw) als plötzlicher Spannungsanstieg auftritt. Beide Ereignisse sind aufgrund des Johnson-Nyquist-Rauschens stochastischer Natur. Aus diesem Grund ergänzen wir einzelne Sweeps durch Histogramme von Schalt- und Retrapping-Strömen, die aus einem größeren Satz von V-I-Kurven extrahiert wurden. Die Nichtreziprozität des Schalt- und Retrapping-Stroms wird dann als Asymmetrie zwischen den Histogrammen für positive und negative Vorspannung angesehen. Erweiterte Daten Abb. 1 zeigt entsprechende Histogramme, die aus 500 bis 2.000 Durchläufen extrahiert wurden, die an Pb-, Cr- und Mn-Übergängen mit einem GN von 50 μS aufgezeichnet wurden. Für den Pb-Übergang sind die Histogramme der Schaltströme |Isw,+| und |Isw,−| weisen breite Gauß-ähnliche Verteilungen mit dem gleichen Durchschnitt ((5,9 ± 0,4) nA) für beide Vorspannungsrichtungen auf. Die Histogramme der Retrapping-Ströme |Ire,+| und |Ire,−| sind schmaler ((1,8 ± 0,1) nA), aber auch unabhängig von der Vorspannungsrichtung. Die Histogramme für Cr- und Mn-Übergänge sind qualitativ unterschiedlich. Die Histogramme der Retrapping-Ströme zeigen eine deutliche relative Verschiebung zwischen den beiden Vorspannungsrichtungen, was zu unterschiedlichen Absolutwerten der Mittelwerte von Ire,+ ((1,9 ± 0,2) nA für Cr und (1,86 ± 0,04) nA für Mn) und Ire führt ,− ((−1,4 ± 0,2) nA für Cr und (−2,18 ± 0,06) nA für Mn). Die Histogramme des Schaltstroms zeigen eine deutliche, aber deutlich schwächere Abhängigkeit von der Vorspannungsrichtung.

Die Histogramme in Extended Data Abb. 1 spiegeln die stochastische Natur der Schalt- und Rückfangprozesse wider, werden jedoch im Verlauf der Messung durch piezoelektrisches Kriechen noch erweitert. Das Kriechen erhöht mit der Zeit effektiv die Übergangsleitfähigkeit (quantifiziert durch die Phasendiffusionsleitfähigkeit GPD). Für jeden minimieren wir die durch Kriechen verursachte Verbreiterung, indem wir 100 aufeinanderfolgende Durchläufe für separate Histogramme mit einem zugehörigen durchschnittlichen GPD verwenden. Erweiterte Datenabbildungen. 2–4 veranschaulichen diese Analyse. Das Histogramm für die ersten 100 Sweeps wird unten in jedem Panel angezeigt. Histogramme, die aus aufeinanderfolgenden Chargen von 100 Durchläufen erhalten wurden, entsprechen größeren Übergangsleitfähigkeiten GPD, wie in den Abbildungen angegeben. Dieser Anstieg geht mit einem Anstieg von |Isw| einher und |Ire| erkennbar an einer Verschiebung der entsprechenden Histogramme. Dieses Schema ist die Grundlage für Abb. 2, in der die durchschnittlichen Retrapping-Ströme zusammen mit den Standardabweichungen aller dieser Histogramme erfasst sind.

Erweiterte Daten Abb. 5 zeigt die Schaltströme von Cr- und Mn-Übergängen als Funktion des GPD, in beiden Fällen im Vergleich zu Pb-Übergängen, gemessen mit derselben Spitze. Für identische Spitzen betragen die Schaltströme |Isw| zeigen nahezu die gleiche lineare Abhängigkeit von GPD, was die Verwendung von GPD als geeignetes Maß für die Übergangsleitfähigkeit rechtfertigt.

Die STM-Spitze ist ein integraler Bestandteil unserer Josephson-Kontakte im atomaren Maßstab. Um sicherzustellen, dass die Hauptergebnisse unabhängig von Details der Spitzenspitze gültig bleiben, haben wir mehrere Spitzen untersucht, die durch Umformen großer Spitzeneinkerbungen in das Pb-Substrat erhalten wurden. Erweiterte Daten Abb. 6 zeigt die Nichtreziprozität des Retrapping-Stroms als Funktion der GPD für Verbindungen, die Cr- und Mn-Atome enthalten, jedoch mit unterschiedlichen Spitzen gemessen wurden. Alle Tipps zeigen einen positiven Wert der Asymmetrie ΔIre = |Ire,+| − |Ire,−| im Fall von Cr ein negativer Wert für Mn und keine Asymmetrie für Pb-Adatome. Obwohl diese qualitativen Beobachtungen für alle Spitzen robust sind, gibt es kleine Unterschiede in der Größe der Asymmetrie bei demselben GPD-Wert. Wir führen diese Variationen vorläufig auf spitzenabhängige Josephson-Kopplungsenergien und Quasiteilchenströme sowie auf Rauschpegel zurück.

Wir führen den asymmetrischen Quasiteilchenstrom auf YSR-Zustände zurück, die die magnetische Verunreinigung innerhalb der supraleitenden Lücke des Substratsupraleiters induziert. Hier erklären wir kurz den Ursprung dieser Asymmetrie und ihre Beziehung zum Bruch der Teilchen-Loch-Symmetrie. Die Wechselwirkung der magnetischen Verunreinigung (Verunreinigungsspin S) mit den Leitungselektronen des Substrats (Feldoperatoren ψk,σ mit Wellenvektor k und Spin σ) nimmt die Form an

Dabei bezeichnet \({\bf{s}}=\frac{1}{2}{\boldsymbol{\sigma }}\) mit dem Vektor der Pauli-Matrizen σ, J die Stärke der Austauschkopplung und K die Stärke von mögliche Streuung. Wenn man sich der Einfachheit halber auf \({\rm{spin-}}\frac{1}{2}\)-Verunreinigungen konzentriert, kann diese Wechselwirkung aus dem Anderson-Verunreinigungsmodell erhalten werden (Verunreinigungsgrad mit Energie ϵ < 0, Wechselwirkung vor Ort U). > 0, Hybridisierung t) durch eine Schrieffer-Wolff-Transformation43. Dies ergibt

In der Teilchen-Loch-symmetrischen Situation \({\epsilon }=-\,\frac{U}{2}\) sind die Anregungsenergien für die leere Konfiguration (|ϵ|) und die doppelt besetzte Konfiguration (ϵ +) identisch U). In diesem Fall verschwindet die Potentialstreuung K. Die potenzielle Streuung wird ungleich Null, wenn die leere und die doppelt besetzte Konfiguration unterschiedliche Anregungsenergien haben, was eine gebrochene Teilchen-Loch-Symmetrie widerspiegelt. Das Vorzeichen von K hängt davon ab, welche der Konfigurationen die höhere Anregungsenergie hat.

Eine Standardberechnung44,45,46,47 zeigt, dass der durch das magnetische Adatom induzierte YSR-Zustand ein Paar Sublückenzustände induziert, wenn die Austauschkopplung J ungleich Null ist. Für K = 0 sind die Elektronenwellenfunktion u und die Lochwellenfunktion v des gebundenen Zustands einander gleich, wie in einer Teilchen-Loch-symmetrischen Situation zu erwarten ist. Eine Asymmetrie zwischen den Elektronen- und Lochwellenfunktionen tritt auf, wenn die Potentialstreuung ungleich Null ist. Das Vorzeichen der Asymmetrie hängt vom Vorzeichen von K ab.

Diese Asymmetrie zwischen den Elektronen- und Lochwellenfunktionen erklärt die asymmetrische Strom-Spannungs-Charakteristik von Übergängen mit magnetischen Verunreinigungen. Einzelelektronentunneln bei positiver (negativer) Vorspannung ist proportional zu |u|2 (|v|2), wobei die Wellenfunktionen an der Spitzenposition ausgewertet werden (Fermis goldene Regel). In ähnlicher Weise werden auch mehrere Andreev-Reflexionen diese Faktoren berücksichtigen, wenn der Endzustand eine Anregung des Sublücken-YSR-Zustands beinhaltet. Da die Teilchen-Loch-Symmetrie eine Feinabstimmung der Verunreinigungsparameter erfordert, geht man allgemein davon aus, dass die Strom-Spannungs-Eigenschaften von Übergängen mit einem magnetischen Adatom asymmetrisch sind. Die Richtung der Asymmetrie hängt von den Details der Atomphysik des Adatoms ab, was mit unserer Beobachtung entgegengesetzter Asymmetrien für Mn und Cr übereinstimmt.

Wir stellen fest, dass diese Überlegungen unabhängig davon sind, ob die Zeitumkehrsymmetrie gebrochen ist oder nicht. Die Asymmetrie der YSR-Wellenfunktionen wird durch Potentialstreuung kontrolliert – und somit nur durch das Aufbrechen der Teilchen-Loch-Symmetrie –, selbst wenn der Spin des Adatoms polarisiert ist und die Zeitumkehrsymmetrie explizit gebrochen wird44,45,46,47. Natürlich kann eine gebrochene Zeitumkehrsymmetrie auch zu Asymmetrien in der Strom-Phasen-Beziehung führen, was zu einer gleichzeitigen Nichtreziprozität des Schaltstroms führen könnte.

Wenn keine thermischen Schwankungen vorliegen, können die Schalt- und Rückfangströme wie folgt aus der Übergangsdynamik ermittelt werden. Wenn keine Schwankungen auftreten, schaltet der Übergang beim kritischen Strom, d. h. bei der Stromvorspannung, bei der die Neigung des Waschbrettpotentials die Minima beseitigt. In diesem Grenzfall erfordert eine Asymmetrie des Schaltstroms ein asymmetrisches Waschbrettpotential oder, äquivalent, eine asymmetrische Strom-Phasen-Beziehung. Schwankungen führen dann dazu, dass der Schaltstrom unter den kritischen Strom sinkt, aber im Grenzbereich schwacher Dämpfung (ausgeprägte Hysterese) wird die Asymmetrie des Schaltstroms weitgehend von der Asymmetrie des kritischen Stroms geerbt.

Andererseits ist der Rückfangstrom das Ergebnis unterschiedlicher Physik. In Abwesenheit von Fluktuationen und bei schwacher Dämpfung kommt es zu einer erneuten Sperrung des Übergangs, sobald der Energiegewinn aufgrund des Vorstroms (d. h. aufgrund der Neigung in der Sprache des Waschbrettpotentials) kleiner wird als der Reibungsenergieverlust während der Bewegung. Der Energiegewinn hängt von der Neigung ab, nicht jedoch von der Form (oder der Asymmetrie) des Waschbrettpotentials. Eine Asymmetrie kann also nur durch Asymmetrien im Reibungsenergieverlust entstehen, der mit dem Quasiteilchenstrom auf mikroskopischer Ebene verbunden ist. Schwankungen neigen dazu, den Wiedereinfangstrom zu erhöhen, aber die Asymmetrie wird im Wesentlichen von der Asymmetrie der Wiedereinfangströme des Übergangs ohne Schwankungen geerbt.

Unsere theoretischen Simulationen, die Abb. 4 zugrunde liegen, basieren auf dem RCSJ-Modell für einen stromvorgespannten Übergang28,29,

Dabei ist Ibias die Stromvorspannung, V der Spannungsabfall an der Verbindungsstelle, C die Verbindungskapazität und φ die Phasendifferenz über der Verbindungsstelle. Wir gehen von einer symmetrischen und sinusförmigen Strom-Phasen-Beziehung \({I}_{{\rm{s}}}(\phi )={I}_{{\rm{c}}}\sin \phi \) aus. Wir berücksichtigen einen allgemeinen nichtlinearen Verluststrom Id(V) mit zugehörigem Nyquist-Rauschen δI mit dem Korrelator \(\left\langle \delta I(t)\delta I({t}^{{\prime} })\right\ rangle \propto \delta (t-{t}^{{\prime} })\) (siehe unten). In Kombination mit der Josephson-Beziehung V = (ħ/2e)dφ/dt ergibt Gleichung (4) eine Langevin-Gleichung für die Phasendifferenz über den Übergang. Wir lösen die Langevin-Gleichung durch Monte-Carlo-Integration unter Berücksichtigung des aktuellen Sweeps, um die in Abb. 4 (mit weiteren Details in Abb. 7 für erweiterte Daten) sowie in den Abb. für erweiterte Daten gezeigten Ergebnisse zu erhalten. 8 und 9.

Der dissipative Strom Id(V) beinhaltet den Quasiteilchenstrom Iqp(V), den wir aus experimentellen I-V-Spuren extrahieren (Einzelheiten siehe unten). Um die beobachtete Phasendiffusion im gefangenen Zustand zu erklären, beziehen wir auch frequenzabhängige Reibung ein. In Anlehnung an Kautz und Martinis30 überbrücken wir den Übergang durch ein zusätzliches RC-Element mit ohmschem Widerstand \(\widetilde{R}\) und Kondensator \(\widetilde{C}\), um die durch die elektromagnetische Umgebung induzierte Verlustleistung zu modellieren. Der gesamte Verluststrom ist dann die Summe aus dem Quasiteilchenstrom und dem durch das RC-Glied fließenden Strom,

wobei \(\widetilde{V}\) der Spannungsabfall am Kondensator ist, der die Gleichung erfüllt

Bei niedrigen Frequenzen (Betriebszustand) spielt das RC-Glied keine Rolle, so dass die Dämpfung durch den Quasiteilchenstrom dominiert wird. Im Gegensatz dazu dominiert es die Reibung bei hohen Frequenzen (gefangener Zustand), was eine Phasendiffusion ermöglicht. Wir nehmen \(V\,/\widetilde{R}\gg {I}_{{\rm{qp}}}(V)\) an, so dass der Quasiteilchenstrom bei hohen Frequenzen effektiv kurzgeschlossen wird, \({I }_{{\rm{d}}}(V)\simeq V\,/\widetilde{R}\). Das mit dem Quasiteilchenstrom verbundene Nyquist-Rauschen hat den Korrelator \(\left\langle \delta {I}_{{\rm{qp}}}(t)\delta {I}_{{\rm{qp}}}( {t}^{{\prime} })\right\rangle =2T\left[{I}_{{\rm{qp}}}(V)/V\right]\delta (t-{t}^ {{\prime} })\), während das mit dem Widerstand \(\widetilde{R}\) verbundene Nyquist-Rauschen den Korrelator \(\left\langle \delta {I}_{\widetilde{R}}(t) hat )\delta {I}_{\widetilde{R}}\,({t}^{{\prime} })\right\rangle =2T{\widetilde{R}}^{-1}\delta (t -{t}^{{\prime} })\).

Zeitmessung in Einheiten der inversen Plasmafrequenz, τ = ωpt mit \({\omega }_{{\rm{p}}}={\left[2e{I}_{{\rm{c}}}/ \hbar C\right]}^{1/2}\) und Ströme in Einheiten des kritischen Stroms, i = I/Ic, ergeben sich die resultierenden RCSJ-Gleichungen

in dem wir die dimensionslosen Spannungen v = 2eV/ħωp und \(\widetilde{v}=2e\widetilde{V}/\hbar {\omega }_{{\rm{p}}}\), die dimensionslosen Ströme, definiert haben ib = Ibias/Ic, \({i}_{{\rm{s}}}(\phi )={I}_{{\rm{s}}}(\phi )/{I}_{{ \rm{c}}}=\sin \phi \) und iqp(v) = Iqp(ħωpv/2e)/Ic, der effektive Qualitätsfaktor \(\widetilde{Q}=\widetilde{R}C{\omega }_{{\rm{p}}}\) bei großen Frequenzen, sowie die reduzierten Temperaturen θ = T/EJ und \(\widetilde{\theta }=\widetilde{T}/{E}_{{ \rm{J}}}\). (Hier ist EJ = ħIc/2e die Josephson-Energie und \(\widetilde{T}\) die Temperatur des Widerstands \(\widetilde{R}\)). Wir haben auch dimensionslose Langevin-Ströme ξ1 und ξ2 mit normalisierten Korrelationen definiert \(\langle {\xi }_{i}(\tau ){\xi }_{j}({\tau }^{{\prime} })\ rangle ={\delta }_{ij}\delta (\tau -{\tau }^{{\prime} })\) entsprechend δIqp und \(\delta {I}_{\widetilde{R}}\ ), jeweils. Wir schätzen die experimentellen Parameter als RN ≈ 20 kΩ, Δ ≈ 1,5 meV, T ≈ 0,1 meV und C ≈ 10−15 F. Dies ergibt Ic ≈ 100 nA, EJ ≈ 0,2 meV und ħωp ≈ 0,3 meV. Die reduzierte Temperatur beträgt somit θ = 0,5. Für das RC-Element wählen wir die Parameter \(\widetilde{Q}=10\), \(\widetilde{\tau }=1.000\) und \(\widetilde{\theta }=\theta \). Wir durchlaufen den Vorstrom mit einer Rate dIbias/dt = 10−7Icωp ≈ 1 nA μs−1. Die experimentelle Sweep-Rate ist um einen Faktor von etwa 10−3 kleiner, aber dies würde die numerischen Simulationen unzumutbar machen. Zusammen mit der vereinfachten Strom-Phasen-Beziehung und den Größenordnungsschätzungen experimenteller Parameter impliziert dies, dass man nur eine qualitative, aber keine quantitative Übereinstimmung zwischen Simulationen und Experiment erwarten kann.

Theoretische Simulationen einzelner Spuren sind in Abb. 4 dargestellt. Die entsprechende Nahaufnahme der Absolutwerte der Ströme in Extended Data Abb. 7 verdeutlicht die große Asymmetrie des Retrapping-Stroms und die kleinere (und gemäß den Histogrammen). , weitgehend statistische) Asymmetrie des Schaltstroms. In Extended Data Abb. 8 zeigen wir die Histogramme der Absolutwerte der Schalt- und Retrapping-Ströme, die aus 100 Durchläufen in jede Stromrichtung extrahiert wurden. Beachten Sie, dass sich die Panels nur in der genauen Form von Iqp(V) unterscheiden, die aus den I-V-Kurven von Pb, Cr bzw. Mn extrahiert wird. Die auf dem Iqp(V) von Pb basierenden Simulationen zeigen keine Asymmetrie bei den Schalt- oder Retrapping-Strömen. Die auf dem Iqp(V) von Cr und Mn basierenden Simulationen zeigen eine schwache Asymmetrie der Schaltströme und eine starke Asymmetrie der Retrapping-Ströme, wodurch die qualitativen Merkmale der experimentellen Histogramme in den Extended Data-Abb. korrekt wiedergegeben werden. 2–4.

Um die Möglichkeit auszuschließen, dass die beobachtete Asymmetrie eher auf die Strom-Phasen-Beziehung Is(φ) als auf den dissipativen Quasiteilchenstrom zurückzuführen ist, zeigen wir nun, dass eine asymmetrische Strom-Phasen-Beziehung zu einer starken Asymmetrie der Schaltströme und einer schwachen Asymmetrie in führt die Rückfangströme, im Gegensatz zu unseren experimentellen Beobachtungen. Zu diesem Zweck simulieren wir Gleichung (7) unter Verwendung von Pb I–V-Daten für Iqp(V) zusammen mit einer asymmetrischen Strom-Phasen-Beziehung

Wir wählen φ0 = 0,5 = b und legen I0 ≃ 54,2 nA fest, indem wir fordern, dass der Strom, der in die Definition der Plasmafrequenz eingeht, d. h. die Steigung von Is um das stabile Minimum, immer noch 100 nA beträgt (was wir weiterhin als verwenden). Stromeinheit). Der kritische Strom ist nun richtungsabhängig mit Ic,+ ≃ 53,3 nA und Ic,− ≃ 80,0 nA. Histogramme der Schalt- und Rückfangströme, die durch Simulation von Gleichung (7) mit der in Gleichung (8) angegebenen Strom-Phasen-Beziehung erhalten wurden, sind in Abb. 9 der erweiterten Daten dargestellt. Die Asymmetrie der Schaltströme ist eindeutig viel größer als die der Rückfangströme . Daher kann ein symmetrischer dissipativer Strom zusammen mit einer asymmetrischen Strom-Phasen-Beziehung nicht die Phänomenologie stark asymmetrischer Retrapping-Ströme und schwach asymmetrischer Schaltströme erklären, die für die Cr- und Mn-Josephson-Übergänge beobachtet werden.

Wir extrahieren den Quasiteilchenbeitrag zum Verluststrom Iqp (V) aus spannungsvorgespannten Messungen von Pb-, Cr- und Mn-Übergängen bei der Normalzustandsleitfähigkeit von GN = 50 μS (siehe Abb. 3f). Neben dem Quasiteilchenstrom enthalten diese Spuren einen Josephson-Peak, der aus inkohärentem Cooper-Paar-Tunneln stammt. Wir entfernen den Josephson-Beitrag IJ(V), indem wir ihn an die phänomenologischen Ausdrücke anpassen48

über einen Spannungsbereich e|V| ≪ Δ, das den Josephson-Peak enthält. (Wir haben e|V| < 0,32 meV gewählt). Wir berücksichtigen auch Offsets in der gemessenen Spannung und dem gemessenen Strom durch die Parameter Voffset und Ioffset. Die Anpassungsparameter werden in der erweiterten Datentabelle 1 gesammelt. Anschließend subtrahieren wir den Josephson-Beitrag sowie die Offsets von den gemessenen Daten, um den Quasiteilchenbeitrag zu isolieren. Um die mit dem Josephson-Beitrag verbundenen Schwankungen bei kleinem V zu reduzieren, wird ein Gaußfilter (Breite σ = 5 Datenpunkte ≃ 0,55 mV) auf die Stromdaten der isolierten Quasiteilchen angewendet. Schließlich wird Iqp(V) durch Interpolation unter Verwendung eines linearen Splining-Verfahrens erhalten, wodurch Iqp(0) = 0 erzwungen wird.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, wurden in der Refubium-Datenbank hinterlegt: https://doi.org/10.17169/refubium-37060.

Die für die Datenanalyse und Simulationen verwendeten Codes wurden in der Refubium-Datenbank hinterlegt: https://doi.org/10.17169/refubium-37060.

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Wir danken K. Biel für die Unterstützung bei Vormessungen und C. Lotze für die allgemeine technische Unterstützung. Wir danken der Deutschen Forschungsgemeinschaft (DFG) für finanzielle Unterstützung durch die Projekte 277101999 (SFB 183, Projekt C03), FR2726/5 und SFB 910 (Projekt A11) sowie durch die Agence Nationale de la Recherche im Rahmen der Förderung JOSPEC.

Open access funding provided by Freie Universität Berlin.

Fachbereich Physik, Freie Universität Berlin, Berlin, Germany

Martina Trahms, Bharti Mahendru, Idan Tamir, Nils Bogdanoff, Olof Peters, Gaël Reecht & Katharina J. Franke

Dahlem Center for Complex Quantum Systems, Fachbereich Physik, Freie Universität Berlin, Berlin, Germany

Larissa Melischek, Jacob F. Steiner & Felix von Oppen

Grenoble Alpes University, CNRS, Neél Institute, Grenoble, Frankreich

Clemens B. Winkelmann

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MT führte die Experimente mit Unterstützung von BM, IT, GR und CBWOP durch und NB baute mit Hilfe von CBW die Josephson-Schaltung auf und führte Vormessungen durch. LM und JFS steuerten theoretische Überlegungen und Modellrechnungen bei. MT, LM, JFS, IT, CBW, FvO und KJF interpretierten die Daten. KJF konzipierte das Experiment, mit Unterstützung von CBWKJF leitete das Experiment. FvO konzipierte und leitete die Theorie. MT, FvO und KJF haben das Papier mit Beiträgen aller Co-Autoren verfasst.

Korrespondenz mit Katharina J. Franke.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature dankt den anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

a–c, Histogramme der Absolutwerte der Schalt- und Rückfangströme für die beiden Vorspannungsrichtungen, extrahiert aus einzelnen V-I-Kurven für Pb- (a), Cr- (b) und Mn-(c)-Übergänge. Die Histogramme in a und c enthalten Daten, die aus 500 Durchläufen extrahiert wurden, und b enthält 2.000 Durchläufe für jede aktuelle Richtung. Die Übergangsleitfähigkeiten GN wurden auf 10 mV bis 50 μS eingestellt. Die Verteilungen der Schalt- und Wiedereinfangströme ergeben sich aus der stochastischen Natur der Schalt- und Wiedereinfangereignisse und werden durch piezoelektrisches Kriechen während der 500 bis 2.000 Durchläufe weiter verbreitert (Histogramme ohne diese zusätzliche Verbreiterung finden Sie in den Abbildungen 2–4 mit erweiterten Daten).

Die grauen Histogramme (Hintergrund) werden für das Schalten (a,b) und das erneute Einfangen (c,d) von Strömen aus 2.000 einzelnen V-I-Kurven extrahiert, die nach Einstellung des Übergangs auf eine (Hochspannungs-)Leitfähigkeit von GN = 50 μS aufgezeichnet wurden. Die Schaltströme mit positiver Vorspannung (a) und negativer Vorspannung (b) wurden in Abschnitte mit jeweils 100 Durchläufen unterteilt (blaue Histogramme). Das gleiche Verfahren wurde für Retrapping-Ströme mit positiver Vorspannung (c) und negativer Vorspannung (d) implementiert (grüne Histogramme). Jedes zweite Histogramm wurde der Übersichtlichkeit halber weggelassen. GPD variiert aufgrund der piezoelektrischen Drift. Für jedes Histogramm wird sein Durchschnittswert angegeben. Die piezoelektrische Drift zu einem größeren GPD im Verlauf der Messung spiegelt sich in Verschiebungen zu höheren Absolutwerten der Schalt- und Retrapping-Ströme wider. Beachten Sie, dass diese Daten mit einer anderen Spitze aufgezeichnet wurden als in den erweiterten Daten in Abb. 1.

Die grauen Histogramme (Hintergrund) werden für das Schalten (a,b) und das erneute Einfangen (c,d) von Strömen aus 500 einzelnen V-I-Kurven extrahiert, die nach Einstellung des Übergangs auf eine (Hochspannungs-)Leitfähigkeit von GN = 50 μS aufgezeichnet wurden. Die Schaltströme mit positiver Vorspannung (a) und negativer Vorspannung (b) wurden in Abschnitte mit jeweils 100 Durchläufen unterteilt (blaue Histogramme). Das gleiche Verfahren wurde für Retrapping-Ströme mit positiver Vorspannung (c) und negativer Vorspannung (d) implementiert (grüne Histogramme). GPD variiert aufgrund der piezoelektrischen Drift. Für jedes Histogramm wird sein Durchschnittswert angegeben. Die piezoelektrische Drift zu einem größeren GPD sowie die Verschiebungen zu höheren Absolutwerten der Schalt- und Retrapping-Ströme sind weniger ausgeprägt als in Extended Data Abb. 2, da die Messzeit viel kürzer war.

a, Extrahierte positive und negative Schaltströme für Cr- und Pb-Übergänge mit Leitfähigkeiten GN im Normalzustand zwischen 20 und 50 μS. Die Daten wurden mit der gleichen Spitze und unter ähnlichen Messbedingungen erfasst. b, Extrahierte positive und negative Schaltströme für Mn- und Pb-Übergänge mit Normalzustandsleitfähigkeiten GN zwischen 20 und 50 μS. Der Schaltstrom hängt linear vom GPD ab, mit der gleichen Steigung für magnetische und nichtmagnetische Atome, sofern die Daten unter entsprechenden Messbedingungen erfasst werden.

Nichtreziprozität der Retrapping-Ströme (ΔIre = |Ire,+| − |Ire,−|) für Cr- und Pb-Übergänge (a) und Mn- und Pb-Übergänge (b), gemessen mit verschiedenen Spitzen. Pb-Übergänge weisen symmetrische Retrapping-Ströme auf, wohingegen Cr- und Mn-Übergänge eine Nichtreziprozität des Retrapping-Stroms aufweisen. Der genaue Wert der Asymmetrie variiert zwischen verschiedenen Spitzen, das Vorzeichen der Asymmetrie ist jedoch für Cr und Mn durchweg entgegengesetzt. Die (Hochspannungs-)Übergangsleitwerte GN wurden zwischen 20 und 50 μS bei 10 mV eingestellt. GPD wurde aus einzelnen V-I-Sweeps wie unter Methoden beschrieben bestimmt. Die Asymmetrie wurde aus Isw und Ire nach Mittelung über 100 Durchläufe abgeleitet.

|V| − |I| Spuren, die den Simulationen in Abb. 4 entsprechen. Diese Nahaufnahme verdeutlicht die starke Asymmetrie des Retrapping-Stroms und berücksichtigt die Asymmetrie der Schaltströme. Dargestellt sind Spuren von Quasiteilchenströmen, die aus Messungen an Pb (grau), Cr (blau) und Mn (rot) extrahiert wurden. Wie die Histogramme in Abb. 8 der erweiterten Daten zeigen, ist die Asymmetrie des Schaltstroms größtenteils auf statistische Schwankungen zwischen verschiedenen Stromrampen zurückzuführen. Somit ist die zugrunde liegende Nichtreziprozität des Schaltstroms tatsächlich erheblich kleiner als die in dieser speziellen Kurve gezeigte Asymmetrie.

a–c, Histogramme der Absolutwerte der Schalt- und Rückfangströme für die beiden Vorspannungsrichtungen, extrahiert aus einzelnen V–I-Kurven aus der Simulation von Gleichung (7) mit Iqp(V), erhalten aus experimentellen I–V-Kurven eines Pb ( a), Cr (b) und Mn (c) Übergang bei GN = 50 μS (vergleiche Abb. 3f sowie Gleichung (9) und zugehöriger Text). Jedes Histogramm enthält Daten, die aus 100 Durchläufen für jede aktuelle Richtung extrahiert wurden. Parameter finden Sie im Text unter Gleichung (7).

Histogramme der Absolutwerte der Schalt- und Retrapping-Ströme für die beiden Vorspannungsrichtungen, wie sie aus einzelnen V-I-Kurven in Simulationen von Gleichung (7) extrahiert wurden. Iqp(V) wird aus experimentellen I-V-Kurven eines Pb-Übergangs bei GN = 50 μS erhalten. Die asymmetrische Strom-Phasen-Beziehung ist in Gleichung (8) angegeben. Jedes Histogramm enthält Daten, die aus 98 Durchläufen für jede aktuelle Richtung extrahiert wurden. Weitere Parameter wie in Extended Data Abb. 8.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Trahms, M., Melischek, L., Steiner, JF et al. Diodeneffekt in Josephson-Kontakten mit einem einzelnen magnetischen Atom. Natur 615, 628–633 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05743-z

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Eingegangen: 08. September 2022

Angenommen: 18. Januar 2023

Veröffentlicht: 08. März 2023

Ausgabedatum: 23. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-023-05743-z

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