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Bandleitfähigkeitsschwingungen in einem Gate

Oct 22, 2023

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 2856 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Elektronen, die einem zweidimensionalen (2D) periodischen Potential und einem gleichmäßigen, senkrechten Magnetfeld ausgesetzt sind, weisen ein fraktales, selbstähnliches Energiespektrum auf, das als Hofstadter-Schmetterling bekannt ist. Kürzlich wurden verwandte Hochtemperatur-Quantenoszillationen (Brown-Zak-Oszillationen) in Graphen-Moiré-Systemen entdeckt, deren Ursprung im wiederholten Auftreten ausgedehnter Minibänder/magnetischer Bloch-Zustände bei rationalen Bruchteilen des magnetischen Flusses pro Elementarzelle liegt, was zu einer Zunahme von führt Bandleitfähigkeit. In dieser Arbeit berichten wir über die experimentelle Beobachtung von Bandleitfähigkeitsoszillationen in einem elektrostatisch definierten und Gate-abstimmbaren Graphen-Übergitter, die sowohl durch die innere Struktur des Hofstadter-Schmetterlings (Brown-Zak-Oszillationen) als auch durch eine Verhältnismäßigkeitsbeziehung zwischen ihnen bestimmt werden Zyklotronradius der Elektronen und die Übergitterperiode (Weiss-Oszillationen). Wir erhalten eine vollständige, einheitliche Beschreibung der Bandleitfähigkeitsoszillationen in zweidimensionalen Übergittern und liefern eine detaillierte Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment.

Künstliche Kristalle, die durch Moiré-Übergitter in Heterostrukturen von 2D-Materialien1,2,3 oder durch Aufbringen eines nanostrukturierten Übergitters4,5,6 auf ein 2D-Elektronensystem (2DES) wie Graphen realisiert werden, bieten die Möglichkeit, die Transporteigenschaften von Ladungsträgern in einer Periode zu untersuchen Potenzial. Unter dem Einfluss eines solchen Übergitters wird es möglich, die Bandstruktur und damit die elektronischen Eigenschaften von 2D-Materialien zu verändern, was beispielsweise zur jüngsten Beobachtung der Supraleitung in Graphen mit magischem Winkel führt7. In senkrechten Magnetfeldern weisen Übergittersysteme eine komplexe magnetische Bandstruktur auf, die durch das fraktale Hofstadter-Schmetterlingsenergiespektrum8 gegeben ist, das in GaAs-basierten 2DESs9 und Graphen-basierten Systemen bei kryogenen Temperaturen untersucht wurde10,11,12. Bei erhöhten Temperaturen, die das Regime der Landau-Quantisierung verlassen, verschwindet die Feinstruktur des Hofstadter-Energiespektrums, seine grundlegende Skelettstruktur bleibt jedoch bestehen. Es wurden temperaturbeständige Magnetoleitungsschwingungen beobachtet, die als Brown-Zak-Oszillationen (BZ)13,14 bezeichnet wurden und periodisch im inversen magnetischen Fluss pro Elementarzelle des Gitters auftreten. Krishna Kumar et al. identifizierten diese Schwingungen als einen Bandleitfähigkeitseffekt, interpretierten sie jedoch hauptsächlich als Quasiteilchen, die sich in den Minibändern der von Brown15 und Zak16 eingeführten magnetischen Bandstruktur befinden, ohne auf Landau-Niveaus zurückzugreifen. Während diese Interpretation ihre Vorzüge hat, wie der ballistische Transport dieser Quasiteilchen zeigt,17 ist ein vollständiges Verständnis der BZ-Oszillationen nur möglich, wenn die Bandstruktur der Landau-Niveaus (LL) in einem zweidimensionalen periodischen Potential berücksichtigt wird. Zu diesem Zweck führten wir Magnetotransportexperimente in künstlich erzeugten 2D-Übergittern6,18 durch, in denen eine periodische Potentialmodulation durch elektrostatische Mittel gesteuert werden kann. Dieser Ansatz bietet im Vergleich zu Moiré-Übergittern mehr Flexibilität in Bezug auf beliebige Gitterkonstanten, Geometrie und einstellbare Modulationsstärke. Insbesondere gelangen wir bei Verwendung geeigneter Gate-Spannungen in den Bereich des schwachen Modulationspotentials, in dem die Sichtbarkeit von BZ-Schwingungen durch Verhältnismäßigkeitsschwingungen (Weiss) bestimmt wird. Wir gelangen so zu einer einheitlichen Beschreibung der Bandleitfähigkeitsoszillationen, die sowohl Brown-Zak- als auch Weiss-Oszillationen (WOs) kombiniert. Im Folgenden zeigen wir sowohl experimentell als auch theoretisch, dass BZ-Oszillationen und WOs die Dispersion und innere Struktur von Landau-Bändern bei Temperaturen widerspiegeln, die viel größer als der Landau-Bandabstand sind.

Die Auswirkungen einer 2D-periodischen Modulation bei hohen Magnetfeldern können in drei Schritten verstanden werden. Wir betrachten zunächst das Landau-Pegelspektrum eines unmodulierten 2DES, aktivieren dann das Modulationspotential nur in einer Dimension, was zu Landau-Bändern führt, und schalten schließlich das 2D-Modulationspotential ein, das jedes Landau-Band entsprechend dem Hofstadter-Spektrum weiter aufspaltet. Im Folgenden wird ein quadratisches 2D-Übergitterpotential \(V({{{{{{\bf{r}}}}}}}})={V}_{0}(\cos (Kx)+\cos (Ky))\) mit K = 2π/a, Gitterkonstante a und Modulationsamplitude V0 wird berücksichtigt. Das Modulationspotential wird als schwach angenommen (V0 ≪ ℏvF/lB), so dass Landau-Pegelmischung vernachlässigt werden kann (\({l}_{B}=\sqrt{\hslash /(eB)}\) ist das magnetische Länge).

Ein gleichmäßiges (unmoduliertes) 2DES, das einem starken, senkrechten Magnetfeld ausgesetzt ist, entwickelt das Landau-Niveau-Spektrum, was den Quanten-Hall-Effekt hervorruft. Bei einschichtigem Graphen weist das Spektrum aufgrund seiner linearen Dispersion eine Quadratwurzelabhängigkeit von B19 auf

Dabei ist n der Index der stark entarteten Landau-Niveaus und vF die Fermi-Geschwindigkeit in Graphen.

Wenn ein 1D-Modulationspotential (z. B. nur der \(\cos (Kx)\)-Term) einbezogen wird, verbreitert sich jedes Landau-Niveau in Landau-Bänder, deren Breite nicht nur von der Stärke des Modulationspotentials abhängt, sondern auch von der Modulationsperiode und der Magnetfeldwert. Das periodische Potential in x-Richtung führt zu einer Dispersion der Landau-Bänder in Bezug auf den Wellenvektor in y-Richtung, ky, verbunden mit einer Gruppengeschwindigkeit vgr = (1/ћ)dEn/dky. Die Bandbreite und damit vgr verschwinden im Flachbandzustand vollständig, was im semiklassischen Grenzfall (großes n)20 durch eine Verhältnismäßigkeitsbeziehung zwischen dem Zyklotronradius der Elektronen \({R}_{ {{{{{{{\rm{c}}}}}}}}}=\hslash \sqrt{\pi {n}_{{{{{{{{\rm{S}}}}}} }}}}/(eB)\) und die Übergitterperiode a:21

Dieser Ausdruck enthält eine Abhängigkeit von der Trägerdichte nS und beschreibt die Minima der WOs im Magnetowiderstand eines modulierten 2DES21,22,23,24. Für einschichtiges Graphen wurde der vollständige quantenmechanische Ausdruck für die Landau-Bandbreite ΔEn von Matulis und Peeters25 berechnet:

Hier ist \(u={K}^{2}{l}_{B}^{2}/2\) und Ln(u) ein Laguerre-Polynom.

Zuletzt betrachten wir die vollständige 2D-Modulation für rationale Werte des inversen magnetischen Flusses pro Elementarzelle, ϕ0/ϕ = q/p, mit q und p teilerfremden ganzen Zahlen. Nun wird jedes Landau-Band, das für eine 1D-Modulation von n und ky abhängt, entsprechend dem Hofstadter-Spektrum im Hochfeld-Limit26 in p Teilbänder aufgeteilt. Das gesamte modifizierte Landau-Niveauspektrum ist gegeben durch:

Hier entspricht Δϵα dem fraktalen Hofstadter-Spektrum bei dem gegebenen Wert α = ϕ0/ϕ = q/p (siehe Abb. 1b). Die vollständige Situation ist in Abb. 1 skizziert, in der das Energiespektrum von Dirac-Fermionen in einem zweidimensionalen quadratischen Gitter in den Feldern (a) und (c) dargestellt ist. Aufgrund der linearen Dirac-Dispersion zeigen die Landau-Niveaus eine Quadratwurzelabhängigkeit vom Magnetfeld. Jedes Landau-Niveau wird zunächst in Energiebänder verbreitert, deren Breite mit zunehmendem Landau-Niveau-Index nacheinander mehr Knoten (flache Bänder) aufweist, und spaltet sich dann in rekursive Teilbänder des Hofstadter-Spektrums auf. Flache Bandbedingungen sind durch Kreise markiert und zeigen die verschwindende Bandbreite in jedem Landau-Band.

ein modifiziertes Landau-Niveauspektrum in 2D-moduliertem Graphen mit a = 40 nm und V0 = 12 meV. Landau-Bänder weisen eine innere Struktur auf, die durch das Energiespektrum des Hofstadter-Schmetterlings gegeben ist. Hier sind nur Landau-Bänder mit n ≥ 0 bis n = 11 dargestellt; Landau-Niveaus mit n < 0 können durch Reflexion bei E = 0 erhalten werden. Bei Einheitsbruchteilen des magnetischen Flussquantums ϕ0 pro Übergitter-Elementarzelle weist das Spektrum ausgedehnte Minibänder über die gesamte Landau-Bandbreite auf, was analog zu einem erhöhten Bandleitfähigkeitsbeitrag führt im Fall einer 1D-Modulation. Die Kreise markieren die flachen Bandpositionen, an denen die üblichen Landau-Niveaus wiederhergestellt werden. b Hofstadter-Energiespektrum im Hochfeldgrenzwert, wobei der inverse Fluss die relevante Größe ist. c Vergrößern Sie den blauen Kastenbereich von a. Kreise markieren die Flachbandbedingungen.

Die Landau-Bandstruktur, wie in Abb. 1a dargestellt, kann in Transportexperimenten untersucht werden. Solche Experimente, sowohl in GaAs9 als auch in 2DESs10,11,12 auf Graphenbasis, wurden bei niedrigen Temperaturen durchgeführt, bei denen die Zustandsdichte im Magnetotransport aufgelöst werden kann und das Hofstadter-Spektrum aufgrund des Streubeitrags zur Leitfähigkeit direkt beobachtet werden kann. Allerdings führt die Gruppengeschwindigkeit vgr innerhalb jedes Landau-Bandes auch zu einem Leitfähigkeitsbeitrag, der Bandleitfähigkeit \({{\Delta }}{\sigma }_{{{{{{{{\rm{bc}}}}} }}}}\propto {v}_{{{{{{{\rm{gr}}}}}}}}}^{2}\), der am größten ist, wenn die Bänder breit sind, und am verschwindet Flachbandbedingungen. Im Gegensatz zum Zustandsdichteeffekt bleiben Bandleitfähigkeitsschwankungen bis zu höheren Temperaturen bestehen und führen zu den bekannten und robusten WOs, die sowohl in 2DEGs mit parabolischer Dispersion21 als auch in Graphen24,27 für ein 1D-Modulationspotential beobachtet wurden. In einem 2D-modulierten GaAs-basierten 2DES wurde die Amplitude von WOs verringert, und dies wurde als erster Hinweis auf das lückenhafte Hofstadter-Energiespektrum interpretiert28. Die fraktalen Lücken spalten die Landau-Bänder in Teilbänder auf, die die Banddispersion und damit auch vgr und letztendlich die Bandleitfähigkeit verringern. Wichtig ist, dass das thermische Verschmieren bei höheren T, die größer als der Landau-Niveau-Abstand sind, die Bandleitfähigkeit des Bandes ohne Lücken nicht wiederherstellt28. Wie wir weiter unten zeigen werden, können Bandleitfähigkeitsoszillationen aufgrund des Hofstadter-Spektrums (Brown-Zak-Oszillationen) nur außerhalb des Flachbandzustands beobachtet werden.

Das untersuchte Graphen-Übergittergerät mit quadratischer Gittersymmetrie und Gitterkonstante a = 39 nm wurde gemäß unseren vorherigen Arbeiten6,18,24 hergestellt (weitere Einzelheiten finden Sie unter „Methoden“). Durch die Kombination eines globalen Back-Gates und eines mehrschichtigen graphengemusterten unteren Gates (PBG) wird eine periodische Ladungsträgerdichtemodulation in einschichtigem Graphen induziert, das zwischen zwei hBN-Flocken eingekapselt und auf der Doppel-Gate-Struktur platziert ist (siehe Abb. 2b). Das Back-Gate stimmt hauptsächlich die potentielle Modulationsstärke ab und das PBG steuert hauptsächlich die Gesamtladungsträgerdichte im System. In dieser Probe wurden keine Moiré-Merkmale gefunden, was zeigt, dass es keine unbeabsichtigte Ausrichtung von Graphen und hBN gab. Daten von einem zweiten Gerät mit einem hexagonalen Übergitter und einem gleichzeitig vorhandenen Moiré-Gitter sind im Zusatzmaterial, Abb. S5, dargestellt. In dieser Probe werden BZ-Oszillationen in einem Gate-definierten Übergitter bestätigt und sie koexistieren mit BZ-Oszillationen aufgrund des Moiré-Gitters.

a Optische Mikroaufnahme der Probe nach Van-der-Waals-Stapelung und Mesaätzung. b Schematische Ansicht des Probendesigns mit dem gemusterten unteren Gate unter der hBN-verkapselten Graphenschicht. c Längswiderstand Rxx als Funktion von Vpbg bei drei verschiedenen Back-Gate-Spannungen Vbg bei T = 1,5 K. Durch Erhöhen der Modulationsstärke (Vbg = ± 70 V) beginnen Satelliten-Dirac-Spitzen aufzutreten. Der Einschub zeigt die gesamte Gate-Karte des Systems, Rxx als Funktion von Vpbg und Vbg. d Längswiderstand Rxx als Funktion von Vpbg bei Vbg = 70 V für verschiedene Temperaturen im Bereich von T = 5 K bis T = 110 K. Durch Erhöhung der Temperatur beginnen übergitterinduzierte Satelliten-Dirac-Peaks zu verschwinden.

Die Realisierung von Übergitterphänomenen mithilfe unserer Doppel-Gating-Technik ist in Abb. 2c dargestellt, die PBG-Spannungsdurchläufe bei drei verschiedenen Back-Gate-Spannungen Vbg = 70, 10 und –70 V zeigt. Der Einschub von Abb. 2c zeigt die Gate-Karte des Geräts, in dem der Längswiderstand Rxx als Funktion der Back-Gate-Spannung Vbg und der PBG-Spannung Vpbg bei einer Temperatur von T = 1,5 K aufgetragen ist. Die Feldeffektmobilität, extrahiert bei niedriger Back-Gate-Spannung, beträgt etwa 40.000 cm2 V− 1 s−1. Durch die Erhöhung der Modulationsstärke, die hauptsächlich durch die Back-Gate-Spannung Vbg gesteuert wird, treten aufgrund der induzierten periodischen 2D-Potentialmodulation und der anschließenden Bandstrukturmodifikationen zusätzliche Dirac-Spitzen auf. Weitere detaillierte Transportdaten bei niedrigen Temperaturen sind in Lit. angegeben. 6 und die relevanten Zahlen sind der Einfachheit halber im Zusatzmaterial wiedergegeben. Insbesondere ändert der bei B = 200 mT gemessene Querwiderstand Rxy bei jedem Satelliten-Dirac-Peak das Vorzeichen, was die Änderung des Trägertyps bestätigt, wenn das Fermi-Niveau durch die Minibänder verschoben wird (siehe ergänzende Abbildung S1e). Wir stellen nebenbei fest, dass die Sichtbarkeit von Hofstadter-Merkmalen in den Tieftemperaturdaten in Regionen am höchsten ist, in denen die Landau-Bänder breit sind (siehe Zusatzmaterial, Abb. S6). Mit steigender Temperatur beginnen die gut ausgeprägten Satelliten-Dirac-Peaks bei Transportmessungen bei Null-Magnetfeld zu verschwinden, wie in Abb. 2d zu sehen ist. Im Gegensatz dazu bleiben bei Magnetotransportmessungen (dargestellt in Abb. 3) auch bei hohen Temperaturen deutliche übergitterinduzierte Merkmale sichtbar. Die folgenden Magnetotransportmessungen wurden bei einer Temperatur von T = 125 K durchgeführt. Aufgrund der Gitterkonstante von a = 39 nm durchzieht ein magnetisches Flussquantum ϕ0 = h/e bereits bei einem Magnetfeld von etwa B = den Übergitter-Elementarzellenbereich 2,7 T. Folglich ist es in unserem Gerät auch möglich, das Regime mehrerer magnetischer Flussquanten bei moderaten Magnetfeldern zu untersuchen, die mit Standard-Kryostat-Labormagneten zugänglich sind, während für Moiré-Übergitter Magnetfelder über 50 T erforderlich wären. Letztere sind für statische Felder selbst in speziellen Hochfeldanlagen nicht zulässig. Abbildung 3a zeigt den gemessenen Längswiderstand Rxx als Funktion des magnetischen Flusses pro Übergitter-Elementarzellenfläche in Einheiten des magnetischen Flussquantums ϕ/ϕ0 für mehrere PBG-Spannungen Vpbg bei einer konstanten Back-Gate-Spannung von Vbg = 80 V. In diesem Regime gilt: Die Landau-Quantisierung wird aufgrund der thermischen Verbreiterung nicht aufgelöst. Widerstandsspitzen bei rationalen Bruchteilen des magnetischen Flussquantums sind sichtbar, am ausgeprägtesten bei ϕ/ϕ0 = 1. Die Positionen der Widerstandsmaxima sind unabhängig von der angelegten PBG-Spannung Vpbg, d. h. unabhängig von der Ladungsträgerdichte, die ein Merkmal von ist BZ-Schwingungen, da sie nur die Periodizität des Übergitters widerspiegeln. Darüber hinaus kann man auch ein deutliches Merkmal bei zwei magnetischen Flussquanten beobachten, die sich über einen begrenzten PBG-Spannungsbereich erstrecken, aber bei drei oder vier Flussquanten wird kein Merkmal gefunden, was weitere Einblicke in die magnetische Bandstruktur ermöglicht. Abbildung 3b zeigt den entsprechenden Querwiderstand Rxy. Ähnlich wie die Rxx-Daten zeigt auch der Querwiderstand bei bestimmten Flussverhältnissen Abweichungen vom geradlinigen Verhalten.

Längswiderstand Rxx (a) und Querwiderstand Rxy (b) als Funktion des magnetischen Flusses pro Übergitter-Elementarzellenfläche ϕ/ϕ0 für verschiedene strukturierte Bottom-Gate-Spannungen Vpbg = − 0,5 V … − 1,5 V bei einer Back-Gate-Spannung von Vbg = 80 V. Bei rationalen Bruchteilen des magnetischen Flussquantums sind deutliche Widerstandsspitzen in Rxx sichtbar, begleitet von Einbrüchen im Querwiderstand mit dem deutlichsten Merkmal bei ϕ/ϕ0 = 1.

Um die beobachteten Merkmale detaillierter zu untersuchen, nehmen wir in Anlehnung an Krishna Kumar et al.13 die zweite Ableitung der Leitfähigkeit, die den Hintergrund effektiv entfernt und Extrema hervorhebt. Der Leitwert G ≡ Gxx wird aus Rxx und Rxy berechnet mit \({G}_{xx}=\frac{{R}_{xx}}{{R}_{xx}^{2}+{R}_ {xy}^{2}}\) und ist bis zu einem geometrischen Faktor nahe eins gleich der Längsleitfähigkeit σxx. In Abb. 4a ist die zweite Ableitung des Leitwerts d2G/dB2 als Funktion der PBG-Spannung Vpbg und des magnetischen Flusses ϕ/ϕ0 aufgetragen, gemessen bei einer konstanten Back-Gate-Spannung von Vbg = 80 V. Diese Gate-Spannung erzeugt ein starkes Modulationspotential ( siehe Abb. 2). Bei rationalen Bruchteilen des magnetischen Flussquantums (hervorgehoben in Abb. 4a) sind deutliche Signaturen von BZ-Oszillationen sichtbar, die im bipolaren Bereich (ungefähr dort, wo Vbg und Vpbg entgegengesetzte Polarität haben) am stärksten ausgeprägt sind. Außerdem kann das Merkmal bei zwei magnetischen Flussquanten in einem begrenzten Vpbg-Bereich beobachtet werden. Bei höherer Ladungsträgerdichte treten auch Zustände höherer Ordnung14 bei \(\phi /{\phi }_{0}=\frac{2}{3},\frac{3}{4}\) und schwache Signaturen bei \ auf. (\phi /{\phi }_{0}=\frac{5}{4},\frac{3}{2}\) erscheinen. Durch Umkehren des Vorzeichens der angelegten Back-Gate-Spannung werden die sichtbaren Merkmale am Ladungsneutralitätspunkt gespiegelt (siehe Abb. 4b für Vbg = − 80 V). Durch Verringerung der Modulationsstärke, dh durch Verringerung der Back-Gate-Spannung Vbg, offenbaren die beobachteten Bandleitfähigkeitsoszillationen ihre innere Struktur. Abbildung 4c zeigt Daten bei einer Back-Gate-Spannung von Vbg = 10 V. Die roten Linien zeigen den Flachbandzustand für λ = 1, 2, …, 6. Im Allgemeinen führt eine geringere Modulationsstärke zu einer Verringerung der Landau-Bandbreite und daher Der Effekt erweiterter Minibänder und der Beitrag der Bandleitfähigkeit zur Gesamtleitfähigkeit werden verringert und nur die am weitesten entwickelten Merkmale bleiben erhalten, z. B. bei ϕ/ϕ0 = 1. Darüber hinaus wird im Vergleich zu einer stärkeren Potentialmodulation eine Überlappung benachbarter Landau-Bänder verringert und eine empfindlichere Abhängigkeit der Leitfähigkeit vom Oszillationsverhalten der Bandbreite einzelner Landau-Bänder als Funktion des Magnetfelds ist zu erwarten. Dieser Effekt ist am ausgeprägtesten, wenn die Flachbandbedingung erfüllt ist und die Bandbreite sich ihrem Minimum nähert. Im Experiment manifestiert sich dies als unterdrückte Bandleitfähigkeit und kann in den Daten in Abb. 4c bei ϕ/ϕ0 = 1 beobachtet werden. Dies wird auch in Linienschnitten der rohen Rxx-Daten deutlich (siehe Abb. 4d). Um ϕ/ϕ0 = 1 ist ein BZ-Peak sichtbar, jedoch nur zwischen Flachbandbedingungen, die durch rote Linien markiert sind. Umgekehrt sind WOs in jeder Spur sichtbar, mit ihren Minima an den Positionen der flachen Bänder, aber sie erscheinen deutlich nur an den Positionen, an denen die BZ-Oszillationen ein Maximum zeigen, wodurch das BZ-Merkmal bei ϕ/ϕ0 = 1 moduliert wird. Daraus folgt auch Das Merkmal bei ϕ/ϕ0 = 2 bei hoher Back-Gate-Spannung (siehe z. B. Abb. 4b), das in einem bestimmten PBG-Spannungsbereich lokalisiert ist, kann dadurch erklärt werden, dass es genau zwischen zwei flachen Bandpositionen mit λ = 1 und λ = auftritt 2 (siehe auch ergänzende Abbildung S4b). Dies unterstreicht die Bedeutung sowohl der Schwingungsbreite der Landau-Bänder als auch ihrer inneren Struktur aufgrund des Hofstadter-Spektrums für die Interpretation der zugrunde liegenden Physik. Wir stellen fest, dass WOs normalerweise im Bereich schwacher Modulation beschrieben werden, aber bei stärkerem Modulationspotential immer noch sichtbar bleiben, siehe z. B. die nicht vertikalen Grate in Abb. 4b, die parallel zu den Flachbandbedingungen verlaufen. Bei dieser starken Modulation überlappen sich die Landau-Bänder und die Sichtbarkeit der BZ-Oszillationen wird durch die Flachbandbedingung nur schwach beeinflusst. Beachten Sie, dass insbesondere im bipolaren Bereich eine starke Modulation vorliegt. Im unipolaren Bereich finden wir auch das schwache Modulationsregime für Vbg = ± 80 V und einen Bereich von Vpbg. Dies ist auf einer angepassten Grauskala deutlicher zu erkennen (siehe ergänzende Abbildung S4). Eine starke Modulation ist auch in Moiré-Übergittern vorhanden, wo das Potential nicht auf den schwachen Bereich abgestimmt werden kann und BZ-Oszillationen daher keine Anzeichen von WOs zeigen. Die Sichtbarkeit von BZ-Oszillationen wird durch die Überlappung der Landau-Bänder nicht beeinträchtigt, da Bänder und Lücken im Hofstadter-Spektrum vom Fluss pro Elementarzelle abhängen, nicht jedoch vom Landau-Niveau-Index.

Die experimentellen Beobachtungen können modelliert und genau reproduziert werden, indem Bandleitfähigkeitskorrekturen aufgrund des periodischen Potentials berücksichtigt werden, was zu Oszillationen führt, die sowohl durch die Verhältnismäßigkeit zwischen Zyklotrondurchmesser und Gitterperiode verursacht werden (Weiss-Oszillationen, nach Gleichung (2), siehe Abb. 5a). und durch die unterschiedliche Anzahl und Breite der Teilbänder innerhalb des Hofstadter-Spektrums (siehe Abb. 5b). Die Bandleitfähigkeitskorrektur aufgrund eines Übergitterpotentials wird anhand der Kubo-Formel berechnet und ist daher proportional zum Quadrat der Bandgeschwindigkeit, die wiederum proportional zur Bandbreite ist.

Sobald die Pegelverbreiterung durch Störstellenstreuung klein genug ist, um eine (teilweise) Auflösung des Hofstadter-Spektrums zu ermöglichen, reduzieren die Lücken im Hofstadter-Spektrum die Landau-Bandbreite unter den Wert, der aus einer 1D-Modulation erhalten wird (Gleichung 3). Dadurch verringert sich auch die Bandgeschwindigkeit, und da die Leitfähigkeit proportional zum Quadrat der Geschwindigkeit ist, wird sie auch nach der Summierung über die p Hofstadter-Teilbänder immer noch verringert. Qualitativ werden dadurch die starken Bandleitfähigkeitsschwankungen beim Übergang von einer 1D-Modulation zu einer 2D-Modulation 28, 29 unterdrückt (siehe Abb. 5a, b). Andererseits führt die Teilbandaufspaltung bei stärkerer Kollisionsverbreiterung nicht zu einer Verringerung der Bandleitfähigkeitsoszillationen (mit Ausnahme einer kürzeren mittleren freien Weglänge der Elektronen).

Die experimentellen Beobachtungen in unseren Geräten können nun durch eine erneute Betrachtung von Abb. 1 verstanden werden. Für ganzzahlige Werte des inversen Flusses, ϕ0/ϕ, also Einheitsbruchteile des Flusses ϕ/ϕ0, weist das Hofstadter-Spektrum die volle Breite der zugrunde liegenden Landau-Bänder8,26 auf (siehe Abb. 1b bei ϕ0/ϕ = 0 oder 1). ). Daher ist die Bandleitfähigkeit so groß, wie es die modulationsverbreiterten Landau-Bänder zulassen. Bei anderen inversen Flusswerten ϕ0/ϕ = q/p mit kleinem p, z. B. 1/3 oder 2/3, gibt es immer noch beträchtliche Teilbänder in den Hofstadter-gespaltenen Landau-Bändern, die sich auch als sichtbare Leitfähigkeitsbeiträge widerspiegeln. Außerhalb dieser Bereiche ist das Hofstadter-Spektrum so stark aufgespalten, dass die Bandleitfähigkeit vollständig unterdrückt wird. Da das Hofstadter-Spektrum nur vom Flussverhältnis und nicht von der Dichte abhängt, sind alle vertikalen dunklen Linien in Abb. 4 auf diesen Effekt zurückzuführen. Um die dichteabhängige Modulation in den vertikalen Linien (insbesondere der Linie ϕ/ϕ0 = 1 in Abb. 4c) zu verstehen, müssen wir die Flachbandbedingung berücksichtigen. Abhängig vom Flachbandzustand oszilliert die Breite jedes Landau-Bandes mit dem Magnetfeld, was zu einer Leitfähigkeitskorrektur des oszillierenden Bandes führt23. In Abb. 1a finden wir beispielsweise zwei Landau-Bänder (n = 6, 11), bei denen der flache Bandzustand sehr nahe bei ϕ/ϕ0 = 1 auftritt, was die Sichtbarkeit des entsprechenden Leitfähigkeitspeaks verringert, während sich andere Landau-Bänder ausdehnen auf die maximale Breite. Wir stellen fest, dass die halbklassische Formel für die Flachbandbedingung (Gleichung 2) ausreicht, um die Daten in Abb. 4 zu beschreiben. Offensichtlich wird die Sichtbarkeit der BZ-Oszillationen unterdrückt, wenn die Flachbandbedingung erfüllt ist.

a Graustufendiagramm der zweiten Ableitung der Leitfähigkeit d2G/dB2 als Funktion des magnetischen Flusses ϕ/ϕ0 und der strukturierten Bottom-Gate-Spannung Vpbg bei einer Back-Gate-Spannung Vbg = 80 V. Bandleitfähigkeit/Brown-Zak-Oszillationen sind hauptsächlich in sichtbar das bipolare Regime. Beobachtete Merkmale bei rationalen Bruchteilen des magnetischen Flussquantums werden mit roten gestrichelten Linien hervorgehoben und mit dem entsprechenden Wert von ϕ/ϕ0 gekennzeichnet. Außerdem können schwache Merkmale bei ϕ/ϕ0 > 1 beobachtet werden. b Graustufendiagramm von d2G/dB2 als Funktion von ϕ/ϕ0 und Vpbg bei Vbg = − 80 V. Durch Umkehren der Polarität der Back-Gate-Spannung werden die Merkmale in Bezug auf den Ladungsneutralitätspunkt gespiegelt. Das lokalisierte Merkmal bei ϕ/ϕ0 = 2 liegt zwischen flachen Bandpositionen mit λ = 1 und λ = 2. c Graustufendiagramm von d2G/dB2 als Funktion von ϕ/ϕ0 und Vpbg bei Vbg = 10 V. Reduzierung der Bandleitfähigkeit Oszillationen bei kleinerer Back-Gate-Spannung, dh schwächerer Potentialmodulation. Eine Unterdrückung des stärksten Merkmals bei ϕ/ϕ0 = 1 kann immer dann beobachtet werden, wenn die Flachbandbedingung für λ = 1, 2, …, 6 erfüllt ist. d Längswiderstand Rxx bei Vbg = 10 V und Vpbg = 0,6 V…1,4 V in 0,05-V-Schritten. Im Gegensatz zu Abb. 3 (a) sind die BZ-Merkmale viel schwächer. Stattdessen sind WO sichtbar, bestimmt durch die Flachbandbedingungen (dargestellt durch rote Punkte; rote Linien sind Orientierungshilfen für das Auge), erscheinen aber nur deutlich an BZ-Maximapositionen und modulieren das BZ-Merkmal bei ϕ/ϕ0 = 1.

a Für ein 1D-Übergitter treten Bandleitfähigkeitsoszillationen auf, die sowohl von der Ladungsträgerdichte nS als auch von den Flussquanten pro Elementarzelle ϕ/ϕ0 abhängen. b Im Fall eines 2D-Übergitters werden die Bandleitfähigkeitsoszillationen des 1D-Falls größtenteils unterdrückt (helle Bereiche), außer wenn der Hofstadter-Schmetterling ausgedehnte Bereiche (dunkle Bänder) bei rationalen Bruchteilen von ϕ/ϕ0 aufweist. Die Merkmale in den experimentellen Daten werden reproduziert, einschließlich des Auftretens von Bandleitfähigkeitsmaxima bei rationalen Bruchteilen von ϕ/ϕ0 und der Modulation der beobachteten Brown-Zak-Oszillationen durch Weiss-Oszillationen (unterer Teil: erhöhter Kontrast). Die roten durchgehenden Linien in beiden Abbildungen zeigen den semiklassischen Flachbandzustand (siehe Gleichung 2). Gestrichelte Linien markieren rationales ϕ/ϕ0 < 1, rot für Einheitsbrüche, blau für andere. Beachten Sie, dass die beiden Dreiecksbereiche bei niedrigem ϕ/ϕ0 und hohem ∣nS∣ aufgrund einer begrenzten Anzahl von Landau-Niveaus in der Berechnung keine aussagekräftigen Daten enthalten.

Mit dem oben beschriebenen Ansatz und weiteren Berechnungsdetails im Abschnitt „Methoden“ erhalten wir eine semiquantitative Schätzung der Bandleitfähigkeit. Das Ergebnis ist in Abb. 5b dargestellt, die die wichtigsten experimentellen Merkmale wiedergibt. Am wichtigsten ist, dass das Bandleitfähigkeitsbild die Brown-Zak-Oszillationen reproduziert, die bei rationalen Flüssen als dunkle vertikale Linien erscheinen. Durch die Betrachtung der Subbandstruktur des Hofstadter-Schmetterlings sind BZ-Oszillationen eindeutig gut beschrieben. Wir bestätigen auch, dass Einheitsfraktionen des Flusses pro Elementarzelle (ϕ/ϕ0 = 1/q) zu den stärksten Merkmalen führen und für andere Fraktionen schwächere vertikale Linien erscheinen, wie oben erläutert. Insbesondere ist, wie im Experiment, das Merkmal bei ϕ/ϕ0 = 2 viel schwächer, und für ϕ/ϕ0 = 3 wird kein Merkmal gefunden. Aufgrund von Kommensurabilitätsschwankungen sind die vertikalen Linien bei ϕ/ϕ0 = 1 und ϕ/ϕ0 = 2 sind sichtbar moduliert, gemäß Gl. (2), aber diese Modulation fehlt für ϕ/ϕ0 ≪ 1 aufgrund der thermischen Verbreiterung. Letztere Tatsache wird in einem 3D-Diagramm derselben Daten deutlicher sichtbar, das wir in den Zusatzinformationen, Abb. S7, zeigen.

Abschließend präsentieren wir Bandleitfähigkeitsoszillationen in einem künstlichen, elektrostatisch definierten und Gate-abstimmbaren 2D-Graphen-Übergitter. Bandleitfähigkeitsschwingungen vom Brown-Zak-Typ sind für ein und zwei Flussquanten pro Elementarzelle und mehrere Größenordnungen von Bruchteilen der Flussquanten deutlich sichtbar. Darüber hinaus zeigen diese Schwingungen bei ausreichend schwachem Übergitterpotential ihre durch Weiss-Oszillationen bestimmte innere Struktur und verschwinden teilweise, wenn eine Verhältnismäßigkeitsbedingung zwischen dem Zyklotronradius der Elektronen und der Übergitterperiode erfüllt ist. Unsere Transportmessungen und theoretischen Beschreibungen liefern neue Einblicke in die magnetische Bandstruktur von Graphen-Übergittern und wir zeigen, dass die Manifestation und experimentelle Sichtbarkeit von übergitterinduzierten Merkmalen und Bandleitfähigkeitsschwankungen entscheidend vom Auftreten und der Breite von Energiebändern in der magnetischen Bandstruktur abhängt.

Wenigschichtiges Graphen wurde aus natürlichem Graphit auf oxidierte Siliziumwafer abgeblättert und durch Standard-Elektronenstrahllithographie (EBL) und reaktives Ionenätzen (RIE) mit O2-Plasma strukturiert, um das strukturierte Bottom Gate (PBG) zu bilden. Nach dem Ätzen wurde das PBG in Remover PG (Microchem) bei 60 °C gereinigt und im Vakuum bei 400 °C getempert, um Resistrückstände zu entfernen. Eine Standard-Van-der-Waals-Aufnahmetechnik30 wurde verwendet, um Monoschicht-Graphen zwischen zwei hBN-Flocken einzukapseln und den hBN/Graphen/hBN-Stapel auf das PBG zu übertragen. hBN wurde aus massiven, hochwertigen hBN-Kristallen31 und einschichtiges Graphen aus natürlichem Graphit abgeblättert. Die Flocken wurden mithilfe eines Polydimethylsiloxan/Polycarbonat-Stapels auf einem Objektträger aus Mikroskopglas in einem speziell angefertigten Halter in einem optischen Mikroskop aufgenommen und zusammengesetzt, dessen xy-Tisch dazu diente, die Flocken mit einer Präzision von etwa 1 μm zu positionieren. Die im Haupttext beschriebene Probe zeigt keine Anzeichen eines Moiré-Musters, während in einer zweiten Probe die Kristallachsen von Graphen und einem hBN-Kristall unbeabsichtigt ausgerichtet waren, was zu klar definierten Moiré-Übergittermerkmalen führte. Die untere hBN-Schicht hatte eine Dicke von nur ~5 nm, um eine genau definierte Potentialmodulation zu erhalten. Der endgültige Stapel wurde durch EBL und RIE mit SF632 und O2 in eine Hall-Bar-Geometrie geätzt, und Kantenkontakte30 wurden durch EBL und Aufdampfen von Cr (5 nm)/Au (80 nm) hergestellt. Alle Transportmessungen wurden in einem 4He-Kryostat mit Standard-Lock-In-Techniken bei einem Quellenstrom von 10 nA durchgeführt. Die Datenerfassung erfolgte über die Lab::Measurement-Umgebung33.

Für Graphen mit einer eindimensionalen Übergittermodulation wird die folgende Bandleitfähigkeitskorrektur erhalten25:

mit \(g(E)=\exp ((E-{E}_{{{{{{{\rm{F}}}}}}}}})/({k}_{{{{ {{{{\rm{B}}}}}}}}}T))\), und E0,n die ungestörte Landau-Niveau-Energie. Dies führt zu den Weiss-Oszillationen in einem 1D-Übergitter und moduliert auch die Sichtbarkeit von BZ-Oszillationen im 2D-Übergitter.

Um eine halbquantitative Schätzung der Bandleitfähigkeit in einem 2D-Übergitter zu erhalten,28,29 berechnen wir zunächst die Korrektur aufgrund eines 1D-Potentials gemäß Gleichung (1). (5), wobei wir alle Landau-Niveaus innerhalb von ± 10 kBT des Fermi-Niveaus einbeziehen. Aus Gründen der numerischen Stabilität beschränken wir die maximale Anzahl der Landau-Niveaus auf 30, was sich auf die Regionen mit ϕ/ϕ0 < 0,5 und hoher Trägerdichte auswirkt. Für jedes Magnetfeld erhalten wir dann das Hofstadter-Spektrum und verbreitern es, um nur Lücken beizubehalten, die eine Mindestgröße überschreiten, und so eine Kollisionsverbreiterung nachzuahmen. Die verringerte Bandbreite aufgrund der Hofstadter-Aufspaltung wird berücksichtigt, um die Gesamtleitfähigkeit zu verringern. Da die Gruppengeschwindigkeit in jedem Miniband von seiner Breite abhängt und die Bandleitfähigkeit proportional zum Quadrat der Gruppengeschwindigkeit ist, summieren wir über das Quadrat der Breite aller Hofstadter-Teilbänder innerhalb jedes Landau-Bands, um den daraus erhaltenen Leitfähigkeitswert zu verkleinern Gl. (5).

Die in dieser Studie verwendeten experimentellen Daten sind auf Anfrage in der elektronischen Publikationsdatenbank der Universität Regensburg unter https://doi.org/10.5283/epub.51676 verfügbar.

Der in dieser Studie verwendete Matlab-Code ist auf Anfrage in der elektronischen Publikationsdatenbank der Universität Regensburg unter https://doi.org/10.5283/epub.51676 verfügbar.

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Die Autoren bedanken sich für die Finanzierung durch die Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) SFB 689, Projekt B5 (AS) Projekt-ID 314695032 (SFB 1277, Teilprojekt A09) (RH); Projekt-ID 426094608 (ER 612/2-1) (JE), WE 2476/11-2 (RH, DW) und GRK 1570 (RH, MD, AS). Dieses Projekt wurde vom Europäischen Forschungsrat (ERC) im Rahmen des Forschungs- und Innovationsprogramms Horizont 2020 der Europäischen Union (Fördervereinbarung Nr. 787515) (RH) gefördert. KW und TT bedanken sich für die Unterstützung der Elemental Strategy Initiative, durchgeführt von MEXT, Japan, Fördernummer JPMXP0112101001, JSPS KAKENHI Fördernummer JP20H00354 und CREST(JPMJCR15F3), JST.

Open-Access-Förderung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL.

Institut für Experimentelle und Angewandte Physik, Universität Regensburg, D-93040, Regensburg, Deutschland

Robin Huber, Martin Drienovsky, Andreas Sandner, Dieter Weiss & Jonathan Eroms

I. Institut für Theoretische Physik, Universität Hamburg, Notkestraße 9–11, D-22607, Hamburg, Deutschland

Max-Niklas Steffen & Daniela Pfannkuche

Forschungszentrum für Funktionsmaterialien, National Institute for Materials Science, 1-1 Namiki, Tsukuba, 305-0044, Japan

Kenji Watanabe

International Center for Materials Nanoarchitectonics, National Institute for Materials Science, 1-1 Namiki, Tsukuba, 305-0044, Japan

Takashi Taniguchi

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RH, DW und JE entwarfen das Experiment, RH führte Probenherstellungs- und Transportmessungen durch und verarbeitete die experimentellen Daten, MD und AS trugen zu den Herstellungsverfahren bei, KW und TT züchteten die hBN-Kristalle, M.-NS und DP lieferten Daten dazu Hofstadter-Spektrum, JE führte Transportberechnungen durch. RH, JE und DW haben das Manuskript mit Beiträgen aller Autoren verfasst.

Korrespondenz mit Jonathan Eroms.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Denis Bandurin und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Huber, R., Steffen, MN., Drienovsky, M. et al. Bandleitfähigkeitsschwingungen in einem Gate-abstimmbaren Graphen-Übergitter. Nat Commun 13, 2856 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30334-3

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Eingegangen: 02. Juli 2021

Angenommen: 12. April 2022

Veröffentlicht: 23. Mai 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30334-3

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